酰胺连接的共价有机骨架的制备及其在水中高效光催化性能

作     者：马思 黎子平 贾吉 张震威 夏虹 李贺 陈雄 许彦红 刘晓明 Si Ma;Ziping Li;Ji Jia;Zhenwei Zhang;Hong Xia;He Li;Xiong Chen;Yanhong Xu;Xiaoming Liu

作者机构：吉林大学化学学院吉林长春130012 吉林大学电子科学与工程学院集成光电子学国家重点实验室吉林长春130012 中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室辽宁大连116023 福州大学化学学院能源与环境光催化国家重点实验室福建福州350002 吉林师范大学化学学院吉林长春130103 

基　　金：国家自然科学基金(21774040 52073119) 

出 版 物：《Chinese Journal of Catalysis》 (催化学报（英文）)

年 卷 期：2021年第42卷第11期

页      码：2010-2019页

摘      要：光催化是将太阳能转换为化学能的绿色可持续发展途径,有望解决日益严重的能源危机和环境污染问题.在光催化过程中,半导体材料作为光催化剂,负责可见光的捕获、光生载流子的生成和传输以及氧化还原反应,在整个光催化系统中起着决定性的作用.共价有机骨架材料(COFs)是一类新兴的半导体光催化剂,已被证明在可见光诱导的水分解、二氧化碳还原、有机转化反应和水中污染物降解方面具有应用前景.然而,大部分COFs是通过可逆反应构筑的,在水中及苛刻条件下的稳定性差.因此,提升基于COFs的光催化剂在水相中的光催化活性和循环稳定性仍然面临巨大挑战.本文提出了一种新策略,即通过实现多重协同效应,设计和开发2D-COFs作为在水中的高效非均相光催化剂.通过后合成策略将亚胺键连接的2D-COFs氧化,制备了两种具有丰富三嗪结构单元的以酰胺键连接的2D-COFs(命名为COF-JLU18和COF-JLU19).结果表明,COF-JLU18和COF-JLU19具有高比表面积和孔体积,其比表面积分别为1156和541 m^(2)/g;COF-JLU19具有比相似拓扑结构的亚胺COF-JLU17更好的水蒸气吸附性能.此外,COF-JLU19表现出了极高的化学稳定性,在水中、盐酸和氢氧化钠溶液中浸泡两天,其结构和结晶性均没有发生明显变化.由此可见,酰胺键不仅可以增加材料骨架的亲水性,还能够提高COFs对水的稳定性.本文制备的酰胺键连接的COF-JLU19材料,在光降解罗丹明B水溶液(RhB)反应中可以获得高达0.69 min^(−1)的光降解速率常数,活性明显优于其他光催化剂,如C3N4等.COF-JLU19具有较好的催化活性主要归因于以下两方面:一方面,良好的亲水性和固有孔隙率之间的协同效应可以增强COFs在水中对染料的吸附能力,使其光催化活性得到有效提升;另一方面,高的结晶度和优秀的稳定性使酰胺键连接的COFs在多相光催化中实现稳定循环利用.为了扩展COFs的应用前景,本文还制备了一种基于酰胺键连接COFs的静电纺丝膜,在以太阳光为光源的光降解罗丹明B水溶液实验中表现出较高的光催化活性和重复使用性.综上,本文提出的多重协同效应为基于COFs的高效光催化剂的设计提供了一种有效策略.

主 题 词：共价有机骨架 多重协同效应 光催化 多孔材料 染料降解 

学科分类：081704[081704] 081705[081705] 07[理学] 0817[工学-轻工类] 08[工学] 070304[070304] 0703[理学-化学类] 

核心收录：

D　O　I：10.1016/S1872-2067(21)63836-6

馆 藏 号：203104753...