基于第一性原理的二氧化铈完整和缺陷表面上氢气活化研究

作     者：陈姊慧 赵川林 刘进勋 李微雪 Chen Zihui;Zhao Chuanlin;Liu Jinxun;Li Weixue

作者机构：中国科学技术大学化学与材料科学学院化学物理系安徽合肥230026 中国科学技术大学合肥微尺度物质科学国家研究中心安徽合肥230026 

基　　金：supported by the Key Technologies R&D Program of China (2017YFB0602205,2018YFA0208603) the National Natural Science Foundation of China (91945302) the Chinese Academy of Sciences Key Project (QYZDJ-SSWSLH054) the start-up funds of University of Science and Technology of China (KY2060000171) USTC Research Funds of the Double First-Class Initiative(YD2060002012) 

出 版 物：《中国科学技术大学学报》 (JUSTC)

年 卷 期：2021年第51卷第6期

页      码：485-493页

摘      要：氢气活化在过渡金属氧化物催化的加氢反应中起到至关重要的作用.二氧化铈(CeO_(2))表面上氢气如何活化是乙炔加氢反应中的重要科学问题.本文利用密度泛函理论计算(DFT)的方法,系统研究了化学计量及有氧缺陷的CeO_(2)(111)、(110)和(100)表面上氢气活化机理.氢气在化学计量的CeO_(2)表面解离时仅形成羟基,而氧空位的存在可以有效促进氢气活化.CeO_(2-x)(111)和(100)缺陷表面上H^(+)和H^(-)物种可以共存,而在CeO_(2-x)(110)缺陷表面上只能观察到H^(+)物种.化学计量及有氧缺陷的CeO_(2)表面上氢气活化的结构敏感性与H^(+)和H^(-)吸附能有关,并由氧空位形成能以及Ce、O离子的电荷分布决定.该理论工作深入理解了二氧化铈基催化剂上氢气活化过程,为优化和设计高效加氢催化剂提供了理论支撑.

主 题 词：二氧化铈 氢气活化 表面敏感性 密度泛函理论 

学科分类：081704[081704] 07[理学] 070304[070304] 08[工学] 0817[工学-轻工类] 0703[理学-化学类] 

D　O　I：10.52396/JUST-2021-0084

馆 藏 号：203106499...