MXene负载的锇单原子催化剂Os_(1)/Ti_(2)CS_(2)催化低温CO氧化反应的理论研究

作     者：孟洋 梁锦霞 朱纯 许聪俏 李隽 Yang Meng;Jin-Xia Liang;Chun Zhu;Cong-Qiao Xu;Jun Li

作者机构：School of Chemistry and Chemical EngineeringGuizhou UniversityGuiyang 550025China Department of ChemistrySouthern University of Science and TechnologyShenzhen 518055China Department of Chemistry and Key Laboratory of Organic Optoelectronics&Molecular Engineering of Ministry of EducationTsinghua UniversityBeijing 100084China 

基　　金：supported by the National Natural Science Foundation of China (21963005, 21763006, 22033005 and 22038002) the Natural Science Foundation of Guizhou University (40 and 32) Guangdong Provincial Key Laboratory of Catalysis (2020B121201002) 

出 版 物：《Science China Materials》 (中国科学（材料科学（英文版）)

年 卷 期：2022年第65卷第5期

页      码：1303-1312页

摘      要：本文报道了一种对CO氧化反应具有低温催化活性的新型硫功能化MXene-Ti_(2)C(Ti_(2)CS_(2))负载的锇金属单原子催化剂Os_(1)/Ti_(2)CS_(2).通过密度泛函理论计算,从一系列过渡金属(M=Fe,Co,Ni,Cu;Ru,Rh,Pd,Ag;Os,Ir,Pt,Au)中筛选出最稳定的锇金属单原子催化剂.计算结果表明,Os_(1)/Ti_(2)CS_(2)有利于O_(2)和CO的共吸附,且O_(2)分子的吸附能略高于CO分子.此外,由于O_(2)+2CO能稳定地共吸附在Os;单原子上,CO氧化反应可能通过三分子反应机理进行.因此,我们研究了CO在Os_(1)/Ti_(2)CS_(2)单原子催化剂上发生氧化反应的四种不同的催化机理:Langmuir-Hinshelwood(L–H)、Eley Rideal(E–R)、termolecular Langmuir-Hinshelwood-A(TLH-A)和termolecular Langmuir-Hinshelwood-B(TLH-B)机理.结果表明TLH-B机理最可能发生,其反应势垒仅为0.74 e V,远低于L–H、E–R和TLH-A的反应势垒(分别为1.06,1.09和1.47 e V).上述研究结果有助于理解MXene的表面化学并设计稳定的新型二维硫端基MXene催化材料.

主 题 词：single-atom catalyst MXene CO oxidation termolecular Langmuir-Hinshelwood 2D nanomaterial 

学科分类：081705[081705] 08[工学] 0817[工学-轻工类] 0805[工学-能源动力学] 0703[理学-化学类] 0702[理学-物理学类] 

核心收录：

D　O　I：10.1007/s40843-021-1950-0

馆 藏 号：203108879...