CO_(2)加氢制甲酸理论研究及高效铁基催化剂设计

作     者：刘聪 胡兴邦 LIU Cong;HU Xing-bang

作者机构：山东国邦药业股份有限公司山东潍坊261108 南京大学化学化工学院江苏南京210023 

基　　金：国家自然科学基金面上项目(22178159和21878141) 

出 版 物：《分子催化》 (Journal of Molecular Catalysis(China))

年 卷 期：2022年第36卷第2期

页      码：162-170页

摘      要：CO_(2)加氢制甲酸由于需同时活化惰性氢气及CO_(2)而富有挑战性,同时此过程原子经济性100%,具有很好的理论和现实研究价值,但文献中报道的活性较好的催化剂均为贵金属催化剂.为了开发活性更高的用于CO_(2)加氢制甲酸的铁基催化剂,我们采用理论计算方法研究了12种不同种类的PNP-Fe(PNP=2,6-(二-叔丁基-磷甲基)吡啶)化合物催化CO_(2)加氢制甲酸的过程.理论研究结果表明,CO_(2)加氢制甲酸反应过程包括H2活化及CO_(2)插入金属氢键两个步骤,H_(2)活化过程是整个反应的速控步骤.催化剂吡啶环上进行P原子取代可以显著降低H_(2)活化能垒.基于以上发现,我们设计了一种新颖的高效铁基催化剂,使用此催化剂催化CO_(2)加氢制甲酸反应,速控步骤能垒只有85.6 kJ/mol,催化活性与贵金属的比较接近.我们研究的12种铁基催化剂速控步骤能垒范围为85.6~126.4 kJ/mol,显示了配体良好的调控催化活性能力.

主 题 词：CO_(2) 加氢 甲酸 理论计算 铁基催化剂 

学科分类：083002[083002] 0830[工学-生物工程类] 081702[081702] 081705[081705] 08[工学] 0817[工学-轻工类] 080502[080502] 0805[工学-能源动力学] 

D　O　I：10.16084/j.issn1001-3555.2022.02.007

馆 藏 号：203111687...