锕系-铀基单原子催化用于电化学氮气固定

作     者：陈涛 刘统 庞贝贝 丁韬 张伟 沈心怡 吴丹 王兰 刘潇康 罗齐全 竹文坤 姚涛 Tao Chen;Tong Liu;Beibei Pang;Tao Ding;Wei Zhang;Xinyi Shen;Dan Wu;Lan Wang;Xiaokang Liu;Qiquan Luo;Wenkun Zhu;Tao Yao

作者机构：National Synchrotron Radiation LaboratoryUniversity of Science and Technology of ChinaHefei 230029China State Key Laboratory of Environment-friendly Energy MaterialsSchool of National Defense Science and TechnologySouthwest University of Science and TechnologyMianyang 621010China Institutes of Physical Science and Information TechnologyAnhui UniversityHefei 230601China 

基　　金：supported by the National Key R&D Program of China(2021YFA1600800) the National Natural Science Foundation of China(12025505,21976147,and 22106126) the University of China Innovation Program of Anhui Province(GXXT-2020-053) the Youth Innovation Promotion Association CAS(2015366) Open Fund Project of State Key Laboratory of Environmentally Friendly Energy Materials(20kfhg08) Collaborative Innovation Program of Hefei Science Center(2021HSC-CIP006) 

出 版 物：《Science Bulletin》 (科学通报（英文版）)

年 卷 期：2022年第67卷第19期

页      码：2001-2012页

摘      要：锕系催化剂因其独特的5f轨道和灵活的氧化态而被认为是用于N_(2)固定有希望的候选者.本文首次报道了通过氧空位限域铀单原子锚定在TiO_(2)纳米片上,用于N_(2)电还原.铀单原子催化剂的NH_(3)产率高达40.57μg h^(-1) mg^(-1),法拉第效率高达25.77%,在已报道的无氮催化剂中名列前茅.同位素标记原位同步辐射红外光谱验证关键*N_(2)H_(y)反应中间物种来自供给的N_(2).原位X射线吸收光谱研究表明,在工作条件下铀单原子和TiO_(2)晶格之间形成更多U-O_(latt)配位,金属-载体相互作用明显增强.理论模拟表明,演化的1O_(ads)-U-4O_(latt)模块充当关键的电子回馈中心,以降低N_(2)解离和第一加氢步骤的热力学能垒.这项工作为定制金属活性位点与载体之间的相互作用提供了可能性,并为设计高性能的锕系单原子催化剂提供了支持.

主 题 词：单原子催化剂 反应中间物 锕系 X射线吸收光谱 电还原 氧化态 电化学 同位素标记 

学科分类：081702[081702] 081705[081705] 08[工学] 0817[工学-轻工类] 

核心收录：

D　O　I：10.1016/j.scib.2022.09.001

馆 藏 号：203114619...