NH_(4)Cl辅助热解制备镍-氮-碳纳米管催化剂及其电还原CO_(2)性能

作     者：吴诗德 易峰 平丹 张逸飞 郝健 刘国际 方少明 WU Shide;YI Feng;PING Dan;ZHANG Yifei;HAO Jian;LIU Guoji;FANG Shaoming

作者机构：郑州大学化工学院河南郑州450001 郑州轻工业大学材料与化学工程学院河南郑州450002 省部共建煤炭高效利用与绿色化工国家重点实验室宁夏银川750021 

基　　金：郑州轻工业大学星空众创空间孵化项目(2020ZCKJ218) 郑州轻工业大学博士基金项目(2018BSJJ024) 河南省自然科学基金项目(212300410299) 省部共建煤炭高效利用与绿色化工国家重点实验室开放课题项目(2022-K14) 国家自然科学基金-河南联合基金重点项目(U1704256) 

出 版 物：《化工学报》 (CIESC Journal)

年 卷 期：2022年第73卷第10期

页      码：4484-4497页

摘      要：二氧化碳(CO_(2))的资源化利用是实现“碳达峰,碳中和”的重要手段。在众多CO_(2)转化技术当中,电催化CO_(2)还原反应因反应条件温和、工艺过程简单等优点,被认为是极具应用前景的减碳技术之一,其关键在于高效、高稳定性电催化剂的开发。过渡金属-氮-碳(M-N-C)材料是电还原CO_(2)生成CO的有效催化剂,针对其高温热解制备过程中活性金属原子容易聚集且氮原子流失严重,进而使得活性位密度降低,催化性能下降等问题,本文提出以双氰胺(DCDA)为碳源和氮源,以乙酰丙酮镍(Ni(acac)_(2))为金属源,以氯化铵(NH_(4)Cl)为第二氮源和造孔剂,采用简单的NH_(4)Cl辅助热解-酸刻蚀的方法制备得到镍-氮-碳纳米管(Ni-N-CNTs)电还原CO_(2)催化剂,并详细考察NH_(4)Cl添加量对催化剂结构和催化性能的影响。表征结果表明:NH_(4)Cl的加入有利于催化剂纳米管状形貌和多级孔结构的生成,同时有利于催化剂中Ni-Nx(1.6%,摩尔分数)和pyridinic-N(1.75%,摩尔分数)物种含量的增加。一系列性能测试结果表明:催化剂的活性中心为Ni-Nx,同时pyridinic-N的存在也有利于催化性能的提高,当前体中NH_(4)Cl加入量与氮源和金属源总质量比为1∶1时,所得Ni-N-CNTs-1催化剂催化性能最好,在电压为-0.65 V(vs RHE)时,CO法拉第效率最高达92%,此时CO部分电流密度为8 mA·cm^(-2)。此外,该催化剂还表现出良好的催化稳定性,连续恒电位电解12 h,催化性能基本不变。该催化剂制备工艺简单,制备条件可控,研究结果可为高效M-N-C电还原CO_(2)催化剂的设计和制备提供一种切实有效的研究思路和方法。

主 题 词：热解 氮掺杂碳纳米管 电还原二氧化碳 

学科分类：081702[081702] 08[工学] 0817[工学-轻工类] 0805[工学-能源动力学] 0703[理学-化学类] 

核心收录：

D　O　I：10.11949/0438-1157.20220507

馆 藏 号：203115487...