可逆阴离子氧化还原反应和结构演变的共生P2/O3双相钠离子电池层状氧化物正极设计和开发

作     者：张留运 官朝红 郑景强 李煌旭 李仕豪 李思敏 赖延清 张治安 Liuyun Zhang;Chaohong Guan;Jingqiang Zheng;Huangxu Li;Shihao Li;Simin Li;Yanqing Lai;Zhian Zhang

作者机构：School of Metallurgy and EnvironmentEngineering Research Center of the Ministry of Education for Advanced Battery MaterialsHunan Provincial Key Laboratory of Nonferrous Value-Added MetallurgyCentral South UniversityChangsha 410083China University of Michigan
Shanghai Jiao Tong University Joint InstituteShanghai Jiao Tong UniversityShanghai 200240China Department of ChemistryCity University of Hong KongHong KongChina 

基　　金：supported by the National Natural Science Foundation of China(52274309) 

出 版 物：《Science Bulletin》 (科学通报（英文版）)

年 卷 期：2023年第68卷第2期

页      码：180-191,M0004页

摘      要：层状氧化物因在钠离子电池正极中表现出的优异性能而引起了前所未有的关注,其中两种典型的P2和03型材料各具优势.因此,设计和开发包含P2和03材料的复合材料成为一种新的选择.但对这种具有多相结构的复杂正极材料的阴离子/阳离子的行为和结构演变过程的研究仍缺乏全面且深入的研究.本文基于两种典型的具有相同元素组成但不同的晶体结构的正极材料:P2型Na0.67Ni0.33Mn0.67O2和O3型NaNi0.5Mn0.5O2,开发了一种成分为Na0.732Ni0.273Mg0.096Mn0.63O2的双相材料,其中包含78.39 wt%的P2相和21.61 wt%的O3相.晶体结构分析和密度泛函理论(DFT)计算结果表明,该复合材料倾向于形成原子水平上的共生结构,且形成的双相结构的复杂晶格条纹可以阻止电极过程中过渡金属和氧原子迁移.相对于单相结构,双相结构提高了正极材料的储钠容量和稳定性,并增强了阴离子O2-/n-氧化还原的可逆性.此外,P2和O3结构共生的类异质结结构具有共享相边界,其形成的互锁效应可有效缓解P2和03结构在电极过程产生的晶格滑移和Na+离子脱出/嵌入的晶格应力.因此,共生的P2/03复合材料表现出较高的容量、较好的循环性能(0.1 C倍率下约有130 mAh g-1容量,循环200次后容量保持率为73.1%)和可逆的晶体结构转变.本文研究证实合理设计的双/多相正极可用于高能钠离子电池的应用.

主 题 词：钠离子电池 层状氧化物 正极材料 结构演变 氧化还原反应 电极过程 晶体结构分析 双相材料 

学科分类：0808[工学-自动化类] 08[工学] 0703[理学-化学类] 0714[0714] 0701[理学-数学类] 0702[理学-物理学类] 

核心收录：

D　O　I：10.1016/j.scib.2023.01.010

馆 藏 号：203117909...