Mott-Schottky异质结对金属电子态持续调控促进乙醇氧化C-C断裂

作     者：冯志浩 于丰收 攸杨 王亚恒 张鲁华 Zhihao Feng;Fengshou Yu;Yang You;Yaheng Wang;Lu-Hua Zhang

作者机构：National-Local Joint Engineering Laboratory for Energy Conservation in Chemical Process Integration and Resources UtilizationSchool of Chemical Engineering and TechnologyHebei University of TechnologyTianjin 300130China 

基　　金：supported by the National Natural Science Foundation of China(22278108,22008048) the Hundred Talents Project of Hebei Province(E2019050015) the Natural Science Foundation of Tianjin(22JCYBJC00250) the Natural Science Foundation for Outstanding Youth Scholars of Hebei Province(B2021202061) the Natural Science Foundation of Hebei Province(B2021202010) the State Key Laboratory of Fine Chemicals,Dalian University of Technology(KF 2108) 

出 版 物：《Science China Materials》 (中国科学（材料科学（英文版）)

年 卷 期：2023年第66卷第11期

页      码：4403-4410页

摘      要：直接乙醇燃料电池的效率与阳极乙醇氧化反应(EOR)C1路径选择性密切相关,然而C-C键断裂的能垒较高,使得C1路径产物选择性低,从而限制了直接乙醇燃料电池效率的提升.设计具有高C-C裂解效率的电催化剂,对于构建高效直接乙醇燃料电池具有重要意义.本文报道了一种Mott-Schottky异质结调节催化活性中心电子状态从而促进EOR过程中C-C裂解的新策略.我们以PdAu合金纳米颗粒(NPs)为模型催化剂,制备了PdAu@N_(x)C金属-碳Mott-Schottky异质结构.PdAu NPs(15.9±1.9 nm)均匀地分散在N掺杂的碳载体上.我们通过在宽范围内调节N掺杂量,调控异质结界面电势,形成了不同程度的电荷分离.通过催化剂结构与性能研究,建立了反应活性与催化剂功函数之间的线性关系,表明金属/碳界面电子转移可以有效促进EOR.优化的催化剂PdAu@N10.69C,显示出高C1产物选择性(FE=51.1%),质量活性(MA=9.7 A mg Pd^(-1))和比活性(SA=13.2 mA cm^(-2)),优于PdAu@C和大多数报道的Pd基EOR催化剂.实验结果和理论计算表明,N的引入促进了电子由碳层向PdAu转移,加强了对*CH_(3)CO的吸附,从而提高了C-C键的断裂效率.这项工作为整流策略提高EOR性能提供了一种新的研究思路.

主 题 词：metal-carbon heterojunction ethanol oxidation re-action work function electronic state regulation 

学科分类：0808[工学-自动化类] 081705[081705] 08[工学] 0817[工学-轻工类] 

核心收录：

D　O　I：10.1007/s40843-023-2574-9

馆 藏 号：203124244...