基于调控存储位点实现甲苯的“存储-原位氧化”循环净化

作     者：张岚岚 郝泽龙 刘丹宇 石川 陈冰冰 ZHANG Lanlan;HAO Zelong;LIU Danyu;SHI Chuan;CHEN Bingbing

作者机构：大连理工大学化学学院精细化工国家重点实验室大连116024 

基　　金：国家自然科学基金资助项目(22276023,21932002) 国家重点研发计划项目(2021YFA1501102,2017YFA0700103) 中央高校基本科研业务费专项基金项目(DUT22ZD212,DUT22LAB602,DUT22QN207) 辽宁省“兴辽计划”项目(XLYC2008032) 

出 版 物：《环境工程学报》 (Chinese Journal of Environmental Engineering)

年 卷 期：2023年第17卷第11期

页      码：3706-3711页

摘      要：“存储-原位氧化”循环净化气态污染物(VOCs)的方法是利用存储材料对VOCs的选择吸附,在室温先将VOCs富集并存储在催化剂上。当存储饱和后,通过升温使催化剂催化氧化活性提高,短时间内将存储的VOCs完全氧化为CO_(2)和H_(2)O,使得催化剂得以原位氧化再生。选择分子筛材料用于“存储-原位氧化”循环净化甲苯的关键问题是:大部分的甲苯以物理吸附的形式存储于分子筛催化剂的孔道中,脱附温度低,导致原位催化氧化过程中甲苯未被氧化前就脱附逃逸,造成二次污染。以不同银负载量的Ag_(x)/β-25催化剂作为研究对象,利用XRD和UV-vis对分子筛催化剂表面Ag物种的存在状态进行识别。将Ag物种状态与甲苯程序升温脱附结果定性关联,明确了甲苯在不同状态的Ag物种上的存储强弱。位于离子交换位上的Ag^(+)与甲苯键合最强,其次为Ag_(n)^(δ+)团簇,键合最弱的为金属银粒子。通过控制存储时间,可调控甲苯在Ag_(x)/β-25催化剂上的存储位点,使甲苯优先选择吸附在位于离子交换位上的Ag^(+)或Ag_(n)^(δ+)团簇上,当脱附温度高于氧化温度,即可实现低浓度甲苯的“存储-原位氧化”循环再生净化。通过该研究,可初步得出调控分子筛表面存储位点强弱的方法,并构建适宜的催化剂,为指导设计低浓度甲苯脱除的双功能催化材料提供参考。

主 题 词：甲苯 银物种存在状态 存储位点调控 “存储-原位氧化”循环 

学科分类：07[理学] 070602[070602] 0706[理学-大气科学类] 

D　O　I：10.12030/j.cjee.202305023

馆 藏 号：203125204...