黏结剂对甲醇制烯烃中单颗粒催化剂内部反应过程的影响

作     者：田宇 高铭滨 徐庶亮 叶茂 TIAN Yu;GAO Mingbin;XU Shuliang;YE Mao

作者机构：中国科学院大连化学物理研究所甲醇制烯烃国家工程实验室辽宁大连116023 中国科学院大学北京100049 

基　　金：国家自然科学基金项目 编号:22293021 22208337 

出 版 物：《中国粉体技术》 (China Powder Science and Technology)

年 卷 期：2024年第30卷第1期

页      码：66-78页

摘      要：【目的】以甲醇制烯烃(methanol to olefins, MTO)为代表的非均相催化反应在现代化学工业中占据着重要的地位,研究MTO过程中单颗粒催化剂的反应、传质与传热过程,有助于系统理解催化反应机理、优化催化剂设计,实现工艺升级。【方法】建立单颗粒催化剂颗粒模型、反应动力学模型以及传质与传热模型;采用COMSOL Multiphysics 6.0软件模拟MTO反应过程,分别由二氧化硅、氧化铝和高岭土作为黏结剂,建立3种SAPO-34分子筛催化剂颗粒模拟模型;分析3种催化剂颗粒内甲醇扩散和温度传导过程,分析黏结剂对酸性位点、多甲基苯和多甲基萘的浓度分布的影响,将催化剂颗粒内部的传热、传质过程与化学反应进行耦合。【结果】甲醇分子向催化剂颗粒内部的扩散过程中,在t=100 s时甲醇浓度分布基本稳定,从颗粒边缘处向中部、核心处甲醇浓度依次减小;以二氧化硅为黏结剂的颗粒在中心处、边缘处的热力学温度分别为656、 627 K,颗粒内部的甲醇扩散速度最快;在MTO反应过程中,3种颗粒内部的热力学温度均为由中心向边缘处递减;随着MTO反应时间的增加,3种催化剂颗粒的酸性位点浓度平均值逐渐减小,多甲基苯、多甲基萘的浓度平均值逐渐增大;以二氧化硅为黏结剂的颗粒边缘处的的酸性位点浓度降幅最大,然后依次是颗粒的中部和核心处,颗粒内多甲基萘的分布更均匀。【结论】以二氧化硅为黏结剂的催化剂颗粒内部温度最高、温升最快,有效促进了MTO反应的进行,有利于颗粒内分子筛的充分利用和多甲基苯和多甲基萘的均匀分布。

主 题 词：甲醇制烯烃 黏结剂 单颗粒催化剂 反应动力学 传质 传热 

学科分类：081705[081705] 08[工学] 0817[工学-轻工类] 0802[工学-机械学] 

D　O　I：10.13732/j.issn.1008-5548.2024.01.007

馆 藏 号：203125224...