钙钛矿LaBO_(3)催化过氧乙酸降解水中双酚A机制研究

作     者：赵莹 刘晴靓 王硕 孙志强 马军 ZHAO Ying;LIU Qingliang;WANG Shuo;SUN Zhiqiang;MA Jun

作者机构：哈尔滨工业大学城市水资源与水环境国家重点实验室哈尔滨150090 中国科学院生态环境研究中心北京100085 

基　　金：国家自然科学基金“基于过渡金属单原子活性中心设计定向调控过一硫酸盐对水中内分泌干扰物的降解机制”(52200010) 

出 版 物：《环境工程》 (Environmental Engineering)

年 卷 期：2023年第41卷第12期

页      码：1-10页

摘      要：为高效去除水中内分泌干扰物类污染物,采用溶胶-凝胶法合成钙钛矿LaBO_(3)(B=Fe、Cr、Co)催化剂,用于催化过氧乙酸(PAA)降解水中双酚A(BPA)。采用TG-DSC、SEM、TEM、XRD等方法对钙钛矿LaBO_(3)催化剂形貌及微观结构进行表征,研究其在不同条件下催化PAA去除BPA的效果,并提出催化PAA反应机制。结果表明:LaBO_(3)(B=Fe、Cr、Co)为大小不一、表面光滑、团聚的不规则球体,比表面积为11.89 m^(2)/g。研究条件下,LaCoO_(3)/PAA体系对BPA的降解率高达85%,显著高于LaCrO_(3)/PAA(14%)和LaFeO_(3)/PAA(14%)体系。此外,LaCoO_(3)/PAA体系对其他污染物(金橙Ⅰ、磺胺甲噁唑、4-氯苯酚)亦展现出良好的降解效果,并且对水中常见的无机阴离子和腐殖酸具有较强的抗干扰能力,使LaCoO_(3)成为一种有发展前景的环境友好型催化剂。采用淬灭实验和电子自旋共振光谱揭示了有机自由基是LaCoO_(3)/PAA体系导致BPA降解的主要活性物种。直接电子转移途径为LaCoO_(3)/PAA体系催化降解BPA的次要氧化途径。此外,CoⅢ/CoⅡ的氧化还原对与PAA之间的氧化还原反应确保了自由基的连续生成和较高的降解效能。该研究工作可为水中内分泌干扰物污染治理提供新的思路。

主 题 词：钙钛矿 过氧乙酸 双酚A 催化降解 自由基氧化 

学科分类：081704[081704] 07[理学] 070304[070304] 08[工学] 0817[工学-轻工类] 0703[理学-化学类] 

D　O　I：10.13205/j.hjgc.202312001

馆 藏 号：203125997...