PDI有机超分子/可见光体系产绿色化学试剂H_(2)O_(2)机制

作     者：牛梦洋 曾煜丰 林弋杰 汪细城 方政 肖震钧 林紫封 陈平 吕文英 刘国光 NIU Mengyang;ZENG Yufeng;LIN Yijie;WANG Xicheng;FANG Zheng;XIAO Zhenjun;LIN Zifeng;CHEN Ping;LÜWenying;LIU Guoguang

作者机构：广东工业大学环境科学与工程学院粤港澳污染物暴露与健康联合实验室广东省环境催化与健康风险控制重点实验室广州510006 

基　　金：国家自然科学基金项目(No.21906029,22076029,22176042) 广州市科技计划项目(No.202102020774,201903010080) 

出 版 物：《环境科学学报》 (Acta Scientiae Circumstantiae)

年 卷 期：2024年第44卷第2期

页      码：32-46页

摘      要：从绿色化学角度来看,设计安全、可持续的过氧化氢(H_(2)O_(2))合成工艺至关重要.利用光催化技术将地球上丰富的水和氧气直接转化为H_(2)O_(2)是一种可持续发展的高效工艺.本文通过建立苝酰亚胺(PDI)有机超分子/可见光体系用于生成绿色化学试剂H_(2)O_(2),探究了该体系中H_(2)O_(2)产生的影响因素和机理,构建了光芬顿体系用于目标药物的处理并分析其环境归趋.根据实验研究发现,酸碱度(pH)影响较大,酸性条件对H_(2)O_(2)生成反应有利.同时,测试了不同光源对该体系的影响,发现蓝光激发下H_(2)O_(2)的产量和平均生产速率最优.溶解氧的增加显著提高了H_(2)O_(2)的生成量,反之亦然.所选实际水体对H_(2)O_(2)的生成表现出不同程度的抑制.Cl^(-)、NO_(2)、CO_(3)^(2-)和HCO_(3)^(-)在低浓度下能够增加H_(2)O_(2)的产生,在高浓度下会抑制该反应;Fe^(2+)和Cu^(2+)的浓度增加会加强抑制效果.通过机理分析可知,2e^(-)氧还原反应是该体系产生H_(2)O_(2)的主要途径.在光催化基础上添加金属离子(Fe^(2+)、Cu^(+)和CO_(2)+)成功建立了原位光芬顿系统,通过三维荧光技术证实了光芬顿体系对环丙沙星具有更强的矿化能力,环丙沙星在此体系中的降解过程主要有哌嗪环开环、哌嗪环氧化及脱羧反应.相关研究结果可为提高PDI有机超分子/可见光体系氧化活性提供理论基础,对于实现绿色、高效和可持续生产H_(2)O_(2)及其应用具有较为重要的意义.

主 题 词：光催化 产生机制 影响机理 过氧化氢 苝酰亚胺 

学科分类：083002[083002] 083001[083001] 0830[工学-生物工程类] 08[工学] 

核心收录：

D　O　I：10.13671/j.hjkxxb.2023.0242

馆 藏 号：203126133...