缺陷钴氧化物中选择性锚定Pd单原子用于高效锂氧电池

作     者：郑健 张文静 李泰广 陈步天 柳冲 张天然 刘向峰 Jian Zheng;Wenjing Zhang;Taiguang Li;Butian Chen;Chong Liu;Tianran Zhang;Xiangfeng Liu

作者机构：Center of Materials Science and Optoelectronics EngineeringCollege of Materials Science and Optoelectronic TechnologyUniversity of Chinese Academy of SciencesBeijing100049China 

基　　金：supported by the National Natural Science Foundation of China(11975238 and 11575192) the Scientific Instrument Developing Project(ZDKYYQ20170001) the Strategic Priority Research Program(XDB28000000) the International Partnership Program(211211KYSB20170060 and 211211KYSB20180020)of the Chinese Academy of Sciences and the University of the Chinese Academy of Sciences supported by the Fundamental Research Funds for the Central Universities 

出 版 物：《Science China Materials》 (中国科学（材料科学）（英文版）)

年 卷 期：2024年第67卷第5期

页      码：1433-1444页

摘      要：非质子锂氧电池基于锂金属与氧的可逆反应生成Li_(2)O_(2),可提供极高的理论能量密度.然而,Li_(2)O_(2)的成核/消除机制仍然不清楚.因此,构建能在原子水平上深入了解催化机理的催化剂体系,是开发高性能锂氧电池的关键.在此,我们报道了一种在富氧空位的Co_(3)O_(4)(Pd1-Co_(3)O_(4x))中实现Pd单原子选择性锚定的策略.原子水平表征技术揭示了Pd原子优先地结合到缺陷Co_(3)O_(4)的四面体位点.理论计算表明,选择性锚定的Pd单原子与氧空位的耦合引起了明显的电荷重分布,这可以有效地提高Pd 4d轨道在费米能级附近的能带占用率,促进电子转移,有利于中间体的吸附.这种双重相互作用不仅可以调节放电过程中Li_(2)O_(2)的成核生长过程,而且有利于Li_(2)O_(2)上的电子云的离域,减弱Li-O键的强度,从而促进Li_(2)O_(2)在充电过程中的分解.本研究对锂氧电池在原子水平上的催化机理和高效催化剂的合理设计提出了一些见解.

主 题 词：Pt single-atom catalyst tetrahedral sites oxygen vacancies catalytic mechanism Li-O_(2)batteries 

学科分类：0808[工学-自动化类] 081705[081705] 08[工学] 0817[工学-轻工类] 0805[工学-能源动力学] 080502[080502] 

核心收录：

D　O　I：10.1007/s40843-023-2765-3

馆 藏 号：203127555...