解析单颗粒电化学分步电子转移步骤用于识别电催化剂本征活性

作     者：孙泽晖 来壮壮 赵影影 陈建富 马巍 Zehui Sun;Zhuangzhuang Lai;Yingying Zhao;Jianfu Chen;Wei Ma

作者机构：华东理工大学化学与分子工程学院材料生物学和动态化学前沿科学中心先进材料重点实验室和费林加诺贝尔奖科学家联合研究中心国际合作联合实验室上海200237 华东理工大学计算化学中心和工业催化研究所绿色化学工程与工业催化国家重点实验室上海200237 

基　　金：重大研究计划培育项目(92061108) 国家自然科学基金面上项目(22272052) 中央高校基本科研业务费 

出 版 物：《Chinese Journal of Catalysis》 (催化学报（英文）)

年 卷 期：2024年第60卷第5期

页      码：262-271页

摘      要：揭示电催化剂本征活性对于量化其构-效关系至关重要.传统的整体表征方法只能提供大量纳米颗粒(NP)的平均性能,并且通常难以排除添加剂的贡献.单颗粒碰撞电化学(SNCE)技术能够有效地在单NP水平上揭示电催化剂活性.尽管SNCE领域已取得了很大的研究进展,但目前人们对其反应中的电子转移过程认识尚不充分,难以提供NPs结构与活性之间的定量关系.本文以铂纳米颗粒(PtNPs)氧还原反应(ORR)作为SNCE过程的模型体系,通过构建功能化锥形碳微米电极(CNE)界面,有效地调控了ORR电催化过程,揭示了SNCE分步电子转移在调节单个PtNP表观ORR活性中的重要作用.分别采用化学刻蚀和元素功能化技术调控CNE界面的表面粗糙度和氮元素掺杂组成,构筑了光滑碳电极(s-CNE)、粗糙碳电极(r-CNE)、光滑氮掺杂碳电极(sN-CNE)和粗糙氮掺杂碳电极(rN-CNE)四种功能化电极界面.实验表明,单个PtNP在s-CNE、r-CNE、sN-CNE和rN-CNE这四种功能化CNE界面上产生的ORR电流强度依次增大(即s-CNE

主 题 词：单颗粒 电催化剂 电子转移 决速步 本征活性 

学科分类：083002[083002] 0830[工学-生物工程类] 081705[081705] 0817[工学-轻工类] 08[工学] 080502[080502] 0805[工学-能源动力学] 0703[理学-化学类] 

核心收录：

D　O　I：10.1016/S1872-2067(24)60015-X

馆 藏 号：203127949...