在类棒状铜锰复合氧化物上甲苯的催化燃烧活性及其失活

作     者：刘兆信 黎维彬 LIU Zhao-Xin;LI Wei-Bin

作者机构：清华大学深圳研究生院广东深圳518055 清华大学化学系北京100084 

基　　金：国家重点基础研究发展规划项目(973)(2013CB933103) 深圳市科创委课题项目(JSF201006300047A JC201105201126A ZDSY20120619140933512)资助~~ 

出 版 物：《物理化学学报》 (Acta Physico-Chimica Sinica)

年 卷 期：2016年第32卷第7期

页      码：1795-1800页

摘      要：大气中的甲苯等挥发性有机物对环境和人体健康具有很大的危害。催化燃烧法是去除大气中挥发性有机物的一种有效方法。本文利用共沉淀法制备的铜锰复合金属氧化物经氢氧化钠水热处理后,获得了高比表面积的类棒状铜锰复合氧化物材料,并考察了其对甲苯的催化燃烧的活性和失活原因。研究表明,样品的后处理温度对甲苯催化燃烧活性影响很大,经500°C焙烧的样品比表面积高达221 m2?g^(-1),在210°C可以实现甲苯的完全燃烧,其催化活性与贵金属催化剂Pd相当。所研制的类棒状铜锰复合氧化物在250°C时,运行60 h后甲苯转化率从最初的100%降至83%,通过对新鲜催化剂和反应后催化剂进行X射线光电子能谱分析(XPS)和氢气程序升温还原(H_2-TPR)的分析,发现失活后样品上Mn^(4+)和Mn^(3+)的含量分别由40.4%、55.0%降为29.9%、50.0%,同时Mn^(2+)的含量分别由4.60%升高为20.6%,表面氧由34.8%降低到29.2%,表明催化剂的活性位与表面氧和高价态的锰密切相关;另一方面,失活后样品的H_2-TPR上氧化铜的还原峰温度从248°C上升至268°C,氧化锰的还原峰从311°C上升至333°C,表明该高活性催化剂的失活可能与其随着反应的进行变得更难还原相关。本研究结果将有助于在大气污染控制中,进一步设计出高活性高稳定性净化大气中挥发性有机物的低温催化燃烧催化剂。

主 题 词：铜锰氧化物 催化剂失活 催化燃烧 水热处理 甲苯 

学科分类：081705[081705] 08[工学] 0817[工学-轻工类] 0703[理学-化学类] 0702[理学-物理学类] 

核心收录：

D　O　I：10.3866/pku.whxb201606021

馆 藏 号：203181533...