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MnOx/WO3/TiO2低温选择性催化还原NOx机理的原位红外研究

MnOx/WO3/TiO2低温选择性催化还原NOx机理的原位红外研究

作     者:廖永进 张亚平 余岳溪 李娟 郭婉秋 汪小蕾 LIAO Yongjin;ZHANG Yaping;YU Yuexi;LI Juan;GUO Wanqiu;WANG Xiaolei

作者机构:广东电网有限责任公司电力科学研究院广东广州510080 东南大学能源与环境学院能源热转换及其过程测控教育部重点实验室江苏南京210096 

基  金:国家自然科学基金项目(51306034) 江苏省重点研发计划项目(BE2015677) 

出 版 物:《化工学报》 (CIESC Journal)

年 卷 期:2016年第67卷第12期

页      码:5031-5039页

摘      要:浸渍法制备15%MnO_x/5%WO_3/TiO_2低温脱硝催化剂,利用原位傅里叶变换红外(in situ FT-IR)设计包括多种吸附反应以及不同预处理方式的微观暂态试验与微观稳态试验,研究其NH3-SCR脱硝反应机理,并推测反应路径。结果表明,催化剂的NH_3-SCR反应主要以Eley-Rideal机理方式进行,仅在一定温度条件下可以看到Langmuir-Hinshclwood反应路径。催化剂表面Lewis酸位的NH_3吸附是还原剂的主要来源,Br?nsted酸位吸附的NH_4^+随温度上升参与反应的比例略有提高。NH3的吸附活化是整个反应的控制步骤,吸附态NH_3更易与NO_2发生反应,NO与催化剂表面的相互作用明显弱于NO_2。NO会在催化剂表面氧化活性中心形成大量双齿配位型硝酸盐,阻碍NH_3的吸附和活化,O_2存在条件下促进NH_3-SCR反应进行,阻止NO在催化剂表面形成双齿硝酸盐。NO与NH_3在催化剂表面存在吸附竞争,NO的吸附作用强于NH_3,温度达到100℃后吸附的NH_3方可大量活化并与NO_x发生进一步反应。

主 题 词:Mn Ox/WO3/TiO2催化剂 原位红外 NH3-SCR脱硝机理 制备 吸附 活化 

学科分类:08[工学] 080501[080501] 0805[工学-能源动力学] 

核心收录:

D O I:10.11949/j.issn.0438-1157.20160953

馆 藏 号:203210307...

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