纳米限域及能源分子的催化转化

作     者：包信和 Xinhe Bao

作者机构：中国科学院大连化学物理研究所大连116023 中国科学技术大学合肥230026 

基　　金：国家重点基础研究发展计划(2005CB221400 2017YFB0602200) 中国科学院战略性先导科技专项(XDA09030101) 中国科学院知识创新工程项目(KJCX2.YW.H16)资助 国家自然科学基金创新研究群体项目(21321002) 国家自然科学基金重大研究计划(91645000) 

出 版 物：《科学通报》 (Chinese Science Bulletin)

年 卷 期：2018年第63卷第14期

页      码：1265-1274页

摘      要：催化作为关键和核心技术,在能源、环境、农业以及人类健康等领域将会发挥越来越重要的作用.借助纳米科学和技术的发展和进步,以纳米体系的电子调制为理论基础,通过在纳米层次对催化剂的组成、结构和形貌,以及电子态的调控,实现高效催化剂的理性设计和精准制备,以及真实催化反应条件下对催化剂和催化作用的高分辨和动态表征是未来催化研究发展的重要方向.本文系统介绍了纳米限域体系中催化剂活性中心结构、电子特性和催化性能的控制规律.基于本研究组提出的"纳米限域催化"概念,将具有高催化活性的单中心低价铁原子通过2个碳原子和1个硅原子镶嵌在氧化硅或碳化硅晶格中,形成高温稳定的"晶格限域"催化剂,实现甲烷在无氧条件下直接催化转化,一步生成低碳烯烃和芳烃等高值化学品;在合成气催化转化研究中,通过将控制反应活性和产物选择性的两类催化活性中心有效分离,使在氧化物表面生成的碳氢中间体在分子筛孔道的限域环境内发生受限偶联反应,实现了煤基合成气一步高效生产烯烃,低碳烯烃的单程选择性超过80%.这些突破性技术摒弃了延续九十多年的F-T路线,从原理上开辟了一系列天然气、煤和生物质等高效制备烯烃等高值化学品的新途径,被誉为烯烃合成领域"里程碑式新进展".进一步地,这些研究成果正在与国内外企业合作,积极探索这类新过程的工业应用.

主 题 词：催化 限域效应 C1化学 合成气 天然气 

学科分类：081705[081705] 08[工学] 0817[工学-轻工类] 

核心收录：

D　O　I：10.1360/N972018-0044l

馆 藏 号：203288989...