Rh(Ⅰ)-Ru(Ⅲ)双金属配合物催化羰基化反应机理研究及性能评价

作     者：吉文欣 楚秀秀 张莎莎 王殿军 马玉龙 JI Wenxin;CHU Xiuxiu;ZHANG Shasha;WANG Dianjun;MA Yulong

作者机构：宁夏大学省部共建煤炭高效利用与绿色化工国家重点实验室宁夏银川750021 宁夏大学化学化工学院宁夏银川750021 

基　　金：国家自然科学基金项目(21663019) 宁夏重点研发计划东西部合作项目(2019BFH02014)资助 

出 版 物：《石油学报（石油加工）》 (Acta Petrolei Sinica(Petroleum Processing Section))

年 卷 期：2019年第35卷第6期

页      码：1060-1066页

摘      要：在前期研究基础上,设计合成了具有双金属结构的Rh(Ⅰ)-Ru(Ⅲ)催化剂。通过羰基化催化剂性能评价实验,对反应条件进行优化,同时在分子水平上采用密度泛函方法,对Rh(Ⅰ)-Ru(Ⅲ)催化剂催化羰基化各基元反应的反应物、中间体、过渡态及产物进行几何构型优化,计算了各基元反应的反应能垒,所有能量经过零点能校正。结果表明,Rh(Ⅰ)-Ru(Ⅲ)催化剂呈不对称折叠的立体构型,其催化各基元反应能垒均低于Monsanto铑碘催化剂的。在190℃、3.5 MPa、水质量分数6%、醋酸质量分数54%条件下,醋酸甲酯羰基化反应的转化率96.0%、醋酸收率96.0%,且无沉淀生成,明显降低了反应体系水的用量,催化剂表现出优异的稳定性和活性。

主 题 词：羰基化 Rh 乙酸 双金属催化剂 

学科分类：081704[081704] 07[理学] 070304[070304] 08[工学] 0817[工学-轻工类] 0703[理学-化学类] 

核心收录：

D　O　I：10.3969/j.issn.1001-8719.2019.06.003

馆 藏 号：203826078...