含铁骨架Fe-Al-EU-1分子筛的设计合成和晶化

作     者：杨冬花 赵君芙 张军亮 窦涛 吴忠华 陈中军 YANG Dong-Hua;ZHAO Jun-Fu;ZHANG Jun-Liang;DOU Tao;WU Zhong-Hua;CHEN Zhong-Jun

作者机构：太原理工大学化学化工学院太原030024 太原理工大学材料科学和工程学院太原030024 中国石油大学(北京)化工学院催化重点实验室北京102249 太原理工大学精细化工研究所太原030024 中国科学院高能物理研究所北京100039 

基　　金：国家重点基础研究发展规划项目(973)(2012CB215002) 国家自然科学基金(20973123) 煤转化国家重点实验室开放基金(11-12-603)资助~~ 

出 版 物：《物理化学学报》 (Acta Physico-Chimica Sinica)

年 卷 期：2012年第28卷第3期

页      码：720-728页

摘      要：以溴化六甲双铵(HMBr2)为模板剂,在HMBr2-Na2O-Al2O3-SiO2-Fe2O3-H2O体系中,采用水热法合成了高结晶度Fe-Al-EU-1分子筛,通过X射线粉末衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、热重-微分热重(TG-DTG)分析、N2吸附-脱附、固体核磁共振(NMR)、紫外-可见(UV-Vis)吸收光谱和X射线吸收谱的精细结构(XAFS)等测试手段对合成样品的物理化学性质、铁在分子筛骨架的成键状态进行表征.结果表明:随着原始溶胶中铁的质量分数增加,Fe-Al-EU-1分子筛的晶胞体积增大;铁掺杂使Al-EU-1分子筛的表面积(BET)从272m2·g-1增加到365m2·g-1;模板剂脱除和分解温度降低;铁离子加入溶胶,导致zeta电位降低,胶体粒子容易聚集,分子筛外形增大.UV-Vis结果显示:由于220-250nm处的分子筛骨架中氧原子的成键2p电子向骨架四配位铁原子的空d轨道产生p-d跃迁,导致其特征峰的吸收峰强度急剧增加,在373nm左右骨架位的四配位铁原子与相邻的硅氧基团配位键合,产生能级分裂的d-d电荷跃迁峰且峰强度增加.XAFS结果表明:随着晶化过程的进行,边前1s→3d吸收峰和1s→4p主吸收峰发生了明显变化,原始溶胶样品在形成四配位铁物种结构单元后,逐步转化形成四面体配位的铁-硅-氧骨架铁物种,铁-硅-氧离子键结构单元也随之转变为四面体配位共价键结构的骨架铁物种.

主 题 词：Fe-Al-EU-1分子筛 成键状态 晶化 X射线吸收谱的精细结构 物理化学性质 表征 

学科分类：081705[081705] 08[工学] 0817[工学-轻工类] 0703[理学-化学类] 0702[理学-物理学类] 

核心收录：

D　O　I：10.3866/pku.whxb201201031

馆 藏 号：203880711...