石墨烯负载的非贵金属单原子催化剂的乙炔选择性加氢反应研究

作     者：卓红英 于小虎 于琦 肖海 张鑫 李隽 Hong-Ying Zhuo;Xiaohu Yu;Qi Yu;Hai Xiao;Xin Zhang;Jun Li

作者机构：State Key Laboratory of Heavy Oil ProcessingCollege of Chemical EngineeringChina University of PetroleumBeijing 102249China Department of Chemistry and Key Laboratory of Organic Optoelectronics&Molecular Engineering of Ministry of EducationTsinghua UniversityBeijing 100084China Shaanxi Key Laboratory of CatalysisShaanxi University of TechnologyHanzhong 723000China Department of ChemistrySouthern University of Science and TechnologyShenzhen 518055China 

基　　金：supported by the National Natural Science Foundation of China(21573286,21173269,21576288,U1662104,21590792 and 91645203) the Ministry of Science and Technology of China(2015AA034603) the Specialized Research Fund for the Doctoral Program of Higher Education(20130007110003) the Science Foundation of China University of Petroleum,Beijing(2462015YQ0304) Guangdong Provincial Key Laboratory of Catalysis(2020B121201002) 

出 版 物：《Science China Materials》 (中国科学（材料科学（英文版）)

年 卷 期：2020年第63卷第9期

页      码：1741-1749页

摘      要：在工业上批量生产聚乙烯的过程中去除痕量乙炔杂质的常用方法是沸石吸附或钯基催化剂选择性半氢化乙炔生成乙烯.本文通过密度泛函理论研究了乙炔在缺陷石墨烯负载的单原子催化剂M1/SV-G和M1/DV-G(其中M=Ni,Pd,Pt;SV-G,DV-G分别代表具有单碳缺陷和双碳缺陷的石墨烯)表面上加氢转化为乙烯的反应机理.研究表明,金属单原子及其配位环境均会影响加氢过程的活性和选择性.M1/DV-G催化剂比M1/SV-G具有更好的氢分子解离能力,这是因为M1/DV-G具有较强的乙炔氢化能力.基于计算得到的加氢能垒,Pt1/DV-G和Ni1/DV-G的催化活性明显优于其他催化剂,其中Ni1/DV-G催化剂还具有高的乙炔半加氢选择性.本研究结果为设计以碳材料为载体的、具有高选择性的非贵金属单原子乙炔氢化催化剂提供了理论基础.

主 题 词：graphene single-atom catalysts acetylene hydrogenation density functional theory 

学科分类：081702[081702] 081705[081705] 08[工学] 0817[工学-轻工类] 0805[工学-能源动力学] 080502[080502] 0702[理学-物理学类] 

核心收录：

D　O　I：10.1007/s40843-020-1426-0

馆 藏 号：203957775...