摘要：非均相Fenton催化反应是降解废水中有机污染物的有效方法。提高H_2O_2分解生成羟基自由基(·OH)的利用率是提升废水处理效率、降低成本的关键。使用溶胶-凝胶法制备了Cu/Al_2O_3催化剂,基于·OH的生成效率,通过单因素实验发现反应温度、反应溶液pH及H_2O_2初始浓度是决定H_2O_2利用率的主要因素。通过响应面法进行实验设计,分析响应面方程,考察了H_2O_2初始浓度、溶液pH及反应温度三个因素之间的交互作用及其对反应过程的影响。以H_2O_2利用率的最大化为目标优化反应条件,当H_2O_2初始浓度、溶液pH及反应温度分别为707mg·L^(-1)、5.12及59.4℃时,H_2O_2利用率可高达0.57,与实验结果相对误差仅为3.5%。所得结果对降低废水处理成本、提高降解效率具有重要的指导作用。

摘要：在众多水处理技术中,Fenton法能产生具有强氧化性的羟基自由基(·OH),被认为是处理水中难生物降解有机污染物的有效方法。但是,传统的均相Fenton技术存在响应pH范围窄、催化剂活性组分不易回收分离、产生的铁泥会造成二次污染等问题,而非均相Fenton技术则可有效克服上述缺陷并具有良好工业应用前景。本文评述了Fenton反应,尤其是非均相Fenton技术近年来的发展情况,主要综述了其反应机理、反应活性的影响因素以及非均相Fenton催化剂研究现状。重点结合构-效关系、合成方法与反应机制探讨了国内外铁基与非铁基金属催化剂与碳基催化剂的发展进程以及其对于难降解有机物的处理效果。并总结了双氧水利用率、催化剂稳定性、反应的控速环节对非均相Fenton催化剂体系应用的影响与限制,为进一步改进催化剂的设计与制备方法提供了思路。

摘要：动态现场原位(operando)表征是在接近过程工业反应条件下,揭示催化反应机理及工业催化剂结构演变的新兴动态结构解析技术。本文综述了operando表征技术在多相催化反应中的应用及发展趋势,从operando红外、operando拉曼、operando X射线衍射、operando穆斯堡尔谱、operando X射线吸收谱及operando X射线光电子能谱6个方面概述了operando技术的最新进展。此外,还介绍了正在兴起的operando联用技术,该技术综合多种operando技术为一体,能够在反应过程中对催化剂的结构全貌进行深度表征,实现工业催化剂的理性设计,将成为未来多相催化研究的重要手段。然而,目前operando技术的时间分辨率和空间分辨率仍需进一步提升,其巨大潜力依然有待开发。

摘要：离子液体是一类新型软功能材料,在多相催化、萃取分离、材料制备等领域具有重要的研究意义.本文基于吡啶环上烷基链的分子结构设计,分别以溴代烷(CnH2n-1Br,n=4,8,12)、吡啶和六氟磷酸钾为反应物,获得了3种不同烷基结构的疏水性吡啶类离子液体[Cnpyr][PF6].研究表明,直链烷基吡啶类离子液体的熔点随着吡啶环上烷基链的增长,出现先降低后升高的趋势,其热分解温度在370℃左右.在室温下测定了[Cnpyr][PF6]离子液体的电导率,通过非线性最小二乘法对测得数据进行拟合,得到了[Cnpyr][PF6](n=4,8,12)的电导率与浓度之间的函数关系,其拟合的标准偏差分别为0.002 39μs/cm,0.004 47μs/cm,0.004 78μs/cm.最后,[Cnpyr][PF6]属于典型的疏水性离子液体,烷基链长度的改变对溶解性的影响相对较小.