摘要：合理设计高活性、高选择性、高稳定性、低成本纳米结构催化剂是电催化硝酸根还原制氨的一个重大挑战。采用水热法耦合原位还原法制备了厚度可控的聚吡咯包裹五重孪晶铜纳米线催化剂,实现了低偏压下产氨活性、法拉第效率的提高以及对抗腐蚀能力的大幅提升。偏压为-0.4 V(可逆氢电极)时T-CuNW-10样品合成氨活性达到13.83 mg·mg^(-1)·h^(-1),偏压-0.7 V(可逆氢电极)时达到23.24 mg·mg^(-1)·h^(-1);中间产物亚硝酸根与产物氨二者加和的法拉第效率(FE)接近100%;腐蚀电流降低至3.14 mA·cm^(-2)。最终实现催化剂高效稳定硝酸根还原制氨性能的提升,可为开发设计工业应用催化剂提供思路参考。

摘要：光(电)催化氮气还原技术利用天然太阳能作为能源,具有成本低、反应条件温和等众多优势,可解决传统工业合成氨Haber-Bosch工艺的高能耗以及高CO_2排放等问题,被认为是目前最具前景的新兴合成氨技术之一。由于氮气为非极性分子,在水中溶解度极低,且本身呈现化学惰性,难以被活化,使得整体的氮气还原转化合成氨效率较低。同时,光生载流子的利用率也显著影响整体的催化效率。为此,光(电)催化氮气还原技术的关键在于催化剂的设计和催化反应体系的优化。本文在介绍光(电)催化氮气还原合成氨反应过程以及机理的基础上,主要从促进氮气溶解扩散、氮气吸附和活化以及强化载流子分离和传输等具体反应过程出发,重点综述近期国内外在光(电)催化氮气还原合成氨领域基于上述反应过程强化的最新研究现状。最后,指出了目前光(电)催化氮气还原合成氨研究领域面临的挑战,并对此领域的未来发展趋势进行了分析与展望。