摘要：等离激元催化是利用金属纳米颗粒的局域表面等离激元来驱动化学反应的现象,已经发展成为多相催化的一个新兴研究领域.然而,实验研究中温度测量不准和反应物吸附状态不明确导致等离激元催化反应的微观机制存在争议.为了研究等离激元催化反应动力学,本文设计搭建了一台基于在线质谱检测的装置,通过对反应器的改进来解决温度测量和吸附状态识别的问题.相比于传统设计中仅安装一个热偶,本文在反应器中安装了三个热偶.基于传热模型,这种多点测温技术可以定量计算出催化剂的有效温度以及热反应的贡献.此外,在装置中集成了程序升温脱附谱,用于测量反应物的吸附状态.通过对模型催化反应Au/TiO_(2)等离激元催化H_(2)+D_(2)→HD的定量测量,测试了该装置的性能,明确了H_(2)/D_(2)在Au/TiO_(2)界面的解离吸附和非热反应对HD生成的贡献,证明了该装置在等离激元催化反应动力学研究方面的能力.

摘要：设计并搭建了一台具有高重复频率(1 MHz)和低泵浦阈值的飞秒光参量放大器(OPA)。该OPA使用掺镱飞秒光纤激光器进行泵浦,超连续白光作为种子在β-偏硼酸钡(BBO)晶体内被515 nm倍频光放大,实现了650~950 nm范围内的可调谐输出。该OPA的最高转换效率超过20%,功率稳定性可以达到0.22%,压缩后的最短脉宽小于34 fs,当1030 nm波段的脉冲能量为300 nJ时即可实现稳定输出。相比于飞秒光参量振荡器,该系统更加简单稳定;相比常规飞秒光参量放大器,该OPA具有更低的阈值,更适合高重复频率低能量的应用场景,例如多光子成像、显微瞬态吸收光谱等。

摘要：程序升温脱附谱技术能定量识别表面物种和测量脱附动力学,因此被广泛应用于多相催化和表面科学研究.对于高效率和高质量的程序升温脱附谱实验而言,减小吸附过程中的气载并在不破坏超高真空条件下完成样品更换以及实现对样品全方位的温度控制是至关重要的.然而,现有的表面科学程序升温脱附谱装置通常无法同时满足这些条件。鉴于此,本文搭建了一台可实现小气载进样、快速换样以及全面温控的程序升温脱附谱装置。使用自动控制的基于微毛细管阵列的溢流分子束给样器,制备分子吸附的表面,让气体的进样更加精准并大幅减小了气载。借助液氮传输线并优化样品台处的热接触和热偶连接方式,使得这台程序升温脱附谱装置同时具备了快速换样、精准测温、快速降温以及稳定线性升温等功能。通过测量水从高定向热解石墨和TiO_(2)(110)表面的脱附特征以及甲氧基阴离子在TiO_(2)(110)表面的光催化氧化反应,证实了该程序升温脱附谱装置在测量脱附动力学参数、定量识别表面吸附物种和吸附位点以及分析表面光化学反应等方面的性能,本工作将为研究人员设计高效率和高质量的程序升温脱附谱装置提供宝贵的经验和思路。

摘要：用光电子能谱的方法研究了甲醇／TiO2（110）界面的电子结构．在激发波长为400nm的双光子光电子能谱（2PPE）中，探测到了一个末态能量在费米能级以上5．5eV的共振信号．之前的研究[***．1，575（2010）]表明，这个共振信号与甲醇在5配位的钛离子（Ti5c）上的光催化解离相关．双光子光电子能谱同时携带初态和中间态的信息．为此设计了一个调谐激发光波长的2PPE实验以及一个单光子光电子能谱（1PPE）和2PPE对比的实验，结果一致表明这个共振信号来自于未占据的中间态，也就是激发态．能带色散关系测量表明这个激发态是局域的．时间分辨2PPE测得这个激发态的寿命是24fs．