摘要：过氧化氢(H_(2)O_(2))是一种环境友好型的化学品,具有强氧化能力,在消毒杀菌、环境处理、化学化工等领域被广泛应用.目前,工业生产H_(2)O_(2)主要依靠传统工艺,受困于诸多挑战,如蒽醌法能耗高、污染大,H2/O2混合法技术风险大、易爆炸.因此,迫切需要一种绿色、便捷、条件温和且可分散制取的方法来合成H_(2)O_(2).二电子氧气还原反应(2e-oxygen reduction reaction,2e-ORR)是一种以可再生电力驱动的、在温和条件下合成H_(2)O_(2)的绿色可持续的方法.4e-路径的强烈竞争降低了H_(2)O_(2)的选择性,导致产量和法拉第效率均低.因此,设计和开发高选择性的2e-ORR催化剂,以实现专一的H_(2)O_(2)合成路径,从而实现规模应用和升级工业合成路线,是目前急需解决的问题.尽管现阶段发展的2e-ORR催化剂已经取得显著进展,但距离规模化应用仍存在很大差距.基于此,对电催化2e-ORR合成H_(2)O_(2)的最新研究进展进行了综述.首先,介绍电催化合成H_(2)O_(2)的催化剂研究情况;其次,分析讨论催化机制及其影响催化性能的关键因素;最后,针对面临的关键问题提出提高电催化性能的策略及未来展望.

摘要：With the energy crisis and global warming,exploration of novel energy sources to replace fossil fuels is a hot topic.H2 is considered as an eco-friendly energy carrier due to its high energy density per unit mass,and when consumed in engines or fuel cells,it produces only water as the *** approach to H2 synthesis strongly depends on fossil fuels by steam reforming process,leading to serious CO2 ***,an eco-friendly alternative to produce H2 on a large scale is via electrochemical water splitting[1–7].The overall water splitting reaction consists of two half-reactions:the cathodic hydrogen evolution reaction(HER)and anodic oxygen evolution reaction(OER),both of which require catalysts to improve their efficiency and reduce their overpotentials[8].Although the state-of-the-art catalysts of Pt/C and IrO2/RuO2 exhibit high performance for HER and OER,their widespread uses are hindered by their scarcity and high ***,using a bifunctional HER and OER electrocatalyst has advantages of simplifying the system and lowering the *** such,it is highly attractive to design and develop earth-abundant bifunctional water-splitting ***-metal phosphides are an important class of compounds formed by the alloying of metals and phosphorus,and their good electrical conductivity is of great benefit to enhanced electrochemical performances[9–12].Recently,Fu’s group from Heilongjiang University have prepared NiCoP nanosheets grown on N-doped carbon coated Ni foam(NiCoP/NF@NC)[13].The linear sweeping voltammetry(LSV)curves show that the NiCoP/NF@NC electrode requires overpotentials of 31.8 mV for the HER and 308.2 mV for the OER to achieve 10 mA/cm^2 in 1.0 M *** HER overpotential is much lower than those for NiP/NF@NC(126.6 mV)and CoP/NF@NC(112.1 mV),demonstrating NiCoP/NF@NC is superior in HER performance to CoP/NF@NC and NiP/NF@NC due to the synergistic ***,for the OER catalysis,the overpotential of NiCoP/

摘要：随着经济的发展以及供水工艺的发展,水资源的充分利用成为时代的关注点。分区供水技术在控制漏损方面有很大的效果,即采用分区装表计量的方法,可以及时发现管道漏损的重点阶段,及时掌握漏损的详细信息,对漏损采取相应的措施,在根源上解决制约城市与行业内经济发展的漏损因素,实现水资源的合理利用,减少浪费。

摘要：采用MIDAS 2012软件,运用数值分析的方法对在建的无轴式摩天轮与桥梁组合的结构进行了分析研究,此摩天轮结构形式为编织斜交网格钢结构。通过分析桥梁上部结构、下部结构及摩天轮结构设计及计算结果,研究、分析了无轴式摩天轮桥轮一体化结构设计模型,提出了无轴式摩天轮与桥梁结合的设计理念。分析结果表明:桥梁结构的变形、应力及稳定性能够满足相关规范要求,结构具有较高的安全可靠性;摩天轮结构变形、强度与整体稳定性也均满足相关规范要求,其安全性可以得到保证。

摘要：结合在建的白浪河大桥及摩天轮工程,研究了超大直径变截面无轴式摩天轮与桥梁施工的关键技术,介绍了摩天轮施工的安装过程;采用MIDAS/Gen软件对无轴式摩天轮支撑体系进行模拟,结果表明:在考虑不同工况下,支撑结构杆件应力比控制在0.85以内;节点最大位移均小于H/500(H为高度),满足GB50017—2003《钢结构设计规范》的要求。通过现场施工与计算模拟研究,分析大直径无轴式摩天轮的施工安装的变形,保证桥梁施工的安全。

摘要：The typical Haber technical process for industrial NH_(3)production involves plenty of energy-consumption and large quantities of greenhouse gas *** contrast,electrochemical N_(2)reduction proffers environment-friendly and energy-efficient avenues to synthesize NH_(3)at mild conditions but demands efficient electrocatalysts for the N_(2)reduction reaction(NRR).Herein we report for the first time that commercial indium-tin oxide glass(ITO/G)can be used as a catalyst electrode toward artificial N_(2)fixation,as it demonstrates excellent selectivity at mild *** ITO/G delivers excellent NRR performance with a NH_(3)yield of 1.06×10^(-10) mol s^(-1) cm^(-2) and a faradaic efficiency of 6.17%at-0.40 V versus the reversible hydrogen electrode(RHE)in 0.5 M ***,the ITO/G also possesses good electrochemical stability and ***,the possible reaction mechanism for the NRR on the ITO catalysts was explored using first-principles calculations.

摘要：在现代社会中氨是一种重要的工业原料,广泛应用于化工业、塑料制造,炸药以及染料等行业。由于氨气中不含碳,氢容量大、能量密度高且易于运输,已经被视为一种绿色能源替代品。Haber-Bosch方法在全球合成氨中起着主导作用,但其过程在高温高压条件下进行,且伴随着高能耗和CO_(2)排放的问题。电催化氮还原反应(NRR)有望成为常规条件下低成本且环境无害的替代方法,且具有太阳能、风能和其他可再生能源相同的应用潜力。然而,由于惰性的N≡N键,它需要有效的电催化剂来驱动氮气-氨气的转化。迄今为止,人们一直在努力探索高性能催化剂,以实现高效率和选择性。通常,贵金属催化剂具有较高的NRR效率,但是稀缺性和高成本限制了它们的大规模应用。因此,人们将注意力集中在丰富的过渡金属(TM)催化剂上,该催化剂可以通过空的轨道接受氮气分子的孤对电子,同时提供丰富的d-轨道电子进入氮气的反键轨道。然而,这些催化剂可能释放金属离子,导致环境污染,并且大多数金属电催化剂也可能促进金属与氢成键,从而在电催化反应过程中促进了析氢反应(HER)。近年来,非金属催化剂已经成为一个研究热点。非金属催化剂主要包括碳基催化剂(CBC)以及一些硼基和磷基催化剂。通常,碳基催化剂具有多孔结构和较大的表面积,这有利于暴露更多的活性位点,并为质子和电子的传递提供了丰富的通道。本文总结了近期非金属电催化剂(MFCs)在电化学NRR中的设计和发展状况,包括碳基、硼基和磷基催化剂。此外,大多数非金属化合物的路易斯酸位也可以接受氮气的孤对电子并通过形成非金属和氮成键来吸附氮气分子,从而进一步扩大了它们在电催化NRR中的潜力。与金属基催化剂相比,非金属催化剂的占据轨道只能形成共价键或共轭π键,从而阻碍了电子从催化剂到氮气分子的转移以及分子的活化。我们重点讨论了掺杂型催化剂(N,O,S,B,P,F掺杂以及共掺杂)、有机聚合物、氮化碳及缺陷和表面修饰催化剂。最后,我们还讨论了提高NRR性能的方法,展望了非金属电催化剂的发展前景。

摘要：氨是一种重要的工业原料,在化肥、染料、药品和炸药的制造中起着重要作用.由于氨的氢容量大、能量密度高且易于运输,被认为是一种潜在的无碳燃料.Haber-Bosch工艺实现了高附加值氨的大规模工业化生产,但其生产条件(400‒550ºC,15‒30 MPa)苛刻,且伴随着高能耗和CO_(2)排放.因此,开发绿色和可持续的氨合成方法,同时实现全球环境的可持续性势在必行.电催化氮还原合成氨(NRR)是近年来的研究热点,该技术可以在环境条件下进行,且可利用电子作为绿色还原剂,水作为质子源.此外,该过程具有实现分散和现场按需生产氨的巨大潜力,支持分布式肥料生产,从而降低运输成本.除了N2作为氮源,对环境有害且活性高于N2的氮物种(如NO,NO_(2)^(−)/NO_(3)^(−))已被认为是实现环境条件下生产氨的有吸引力的氮源,电催化NO还原(NORR)和NO_(2)−/NO_(3)^(−)(NO_(x)^(−))还原(NtrRR)合成氨具有应用潜力.本文综述了近年来电催化合成氨的研究进展.首先简要介绍了三种电催化合成氨路线(NRR,NORR和NtrRR)的研究背景和意义.然后,对环境条件下合成氨电催化剂的最新研究进展进行了详细讨论,主要涉及催化机理、理论计算和电化学性能.最后,对人工电催化合成氨当前面临的挑战和未来的研究需求作了总结和展望,包括:(1)注重理论计算,通过理论计算可以预测可能的活性位点、吸附能和反应途径,有助于快速筛选合适的催化剂,大大降低实验成本;(2)发展先进的原位表征技术来观察电催化剂表面上的动态变化和捕获/识别反应中间体,促进对真实反应机理的探索,从而进一步指导催化剂的设计;(3)确保数据的准确性和可重复性;(4)合理设计有效的电催化剂.为了进一步提高现有材料体系对氨合成的催化性能,需要开发更高效的材料设计策略(如精确调节单原子金属的配位环境、掺杂原子/空位的类型和浓度、合理暴露特定的晶体面等),以促进电催化剂的内在活性.此外,通过优化电催化剂的形态,构建特殊的结构(如尖刺),可以暴露丰富的活性位点,显著提高其表观活性;(5)研究特定的电极材料时,除材料工程外,扩展实验条件也至关重要,包括电解质的pH值、应用电位和氮物种初始浓度等,可能会影响催化活性和选择性;(6)文献报道的稳定性测试通常在50 h以下,对于工业运行(预计在高电流密度下可以稳定运行数千小时)来说,时间太短.因此,未来的催化剂设计需要以更长的测试时间为目标;(7)未来研究应进一步探索真实环境下NORR/NtrRR的催化活性,以实现更高效的氨合成;(8)应开发一种可替代的氨分离技术.在传统的Haber-Bosch工艺中,通过冷凝,氨从未反应的N2和H_(2)中分离出来,耗能大,因此应采用比冷凝工艺能量输入更少的分离技术;(9)从实际应用角度出发,还应考虑综合的技术经济评估,包括材料成本、总能源成本、设备维护成本和产品分离成本等,以评估氨电合成的大规模可扩展性和商业可行性.综上,开展电催化合成氨领域的研究有望以绿色和可持续的方式缓解环境污染和未来的能源问题.

摘要：海水电解是一种很有前景的可持续绿氢生产技术。然而,由于受到缓慢的动力学、阳极上竞争性的氯释放反应、氯离子腐蚀和电极表面中毒等的影响,致使阳极材料的性能和耐久性下降,析氧反应(OER)的选择性降低。与传统的粉末催化剂相比,自支撑纳米阵列材料具有较低的界面电阻、较大的活性表面和优异的稳定性,已成为先进的催化剂。特别是在需要高电流密度的实际大规模制氢应用中,自支撑催化剂比粉末催化剂更具优势。电解过程中,在电极表面所产生气泡的强烈冲击下,粉末状纳米材料很容易剥离,导致催化活性降低,甚至频繁更换催化剂。相比之下,自支撑纳米材料的活性物质和基底之间具有很强的粘附性,确保了良好的电子导电性和高机械稳定性,有利于长期和循环使用。本文综述了用于海水电解自支撑过渡金属催化剂的最新进展,包括(氧)氢氧化物、氮化物、磷化物、硫族化物等。为确保OER过程中的高活性和高选择性,着重总结了各析氧催化剂在应对耐腐蚀性和屏蔽竞争反应方面所采取的策略。通常,构建具有高孔隙率和粗糙度的3D多孔纳米结构可以使催化剂具有较大的表面积和丰富的活性位点,是提高传质、OER活性和催化效率的有效策略。其次,催化剂表面的Cl−阻挡层,特别是兼具催化活性和保护作用的保护层,可以有效抑制Cl−的竞争性氧化和腐蚀,提高催化剂的催化活性、选择性和稳定性。此外,设计具有超亲水和超疏水表面的催化材料,以增加电解质的渗透性,促进活性位点的有效利用,并避免大量气泡的积累。最后,简要总结了OER催化剂在海水电解中的发展前景及建议。具体来说,海水电解的介质应从模拟盐水转移到天然海水中。鉴于天然海水电解中面临的诸多挑战,除了设计和合成具有高活性、高选择性和高稳定性的自支撑催化剂外,开发简单、低成本的天然海水预处理技术以最大限度地减少腐蚀和中毒问题也是海水电解未来发展的重要课题。更重要的是,应合理构建自支撑OER电催化剂的标准化评价体系。评估过程中应充分考虑催化剂内在活性、可达活性位点密度、尺寸、质量负荷、基质效应和试验条件等因素。

摘要：以潍坊白浪河大桥为背景,对无轴式摩天轮的轿厢进行了研究,分析了在建的自行式超大型摩天轮轿厢的设计理念,与传统的摩天轮轿厢相比,自行式超大型摩天轮轿厢在安全与舒适程度上都比一般的轿厢较为合理,率先采用大型豪华轿厢,提出了一种超高无轴式摩天轮轿厢的本质安全设计方法,为类似工程提供理论参考。