摘要：氢能作为一种清洁能源,已成为全球能源战略的重要组成部分,也是实现全球“碳中和”的必要途径之一.在可再生电力的驱动下,水电解法有望成为实现“零碳”排放的一种理想的长期制氢方法.与传统合金相比,高熵合金由于其独特的结构特征,包括占位无序和晶格有序,可提供更多的催化活性位点.它们在水解催化剂领域具有广泛的应用前景.本文综述了电解水的机理、水解过程中高熵合金的催化原理,以及高熵合金作为电解水催化剂的最新研究进展.总结了新型高熵合金设计方面存在的难点及其应用潜力,重点讨论了高熵合金在水解催化过程中表面形态和催化活性之间的联系.最后归纳了高熵合金的组成调控及其在水电解等新兴领域的可能应用前景.

摘要：Over the past several decades,the utilization of fossil fuels is responsible for mainly excessive atmospheric carbon dioxide(CO_(2))[1-3].Increased concentration of CO_(2)contributes to the major portion of the critical issues faced worldwide,such as global warming and drastic changes in ***,it is imperative to develop an alternative technology that is capable of providing an efficient and sustainable pathway to target the neutralization of CO_(2)level in the atmosphere.

摘要：设计廉价和高效的双功能催化剂应用于CO_(2)还原和O_(2)还原反应(CO_(2)RR和ORR)是实现碳中和的理想选择.因此,本文研制出铌原子分散固定在氮掺杂有序介孔碳(Nb-N-C)上的双功能CO_(2)RR和ORR催化剂用于锌-空气电池(ZAB)自驱动CO_(2)RR.得益于高铌原子利用率和有序介孔结构,Nb-N-C催化剂展现出高达90%的CO法拉第效率,ORR的半波电位活性为0.84 V,ZAB的峰值功率活性为115.6 mW cm-2.此外,采用两个串联的ZABs单元作为自供能CO_(2)RR系统的电源,能够连续将C O_(2)转化为C O.该自供能系统前10小时的C O平均产率为3.75μmol h-1mg-1cat.理论计算表明,铌原子分散固定在氮掺杂的碳上形成Nb–N配位键,从而有效地降低CO_(2)RR的决速中间体*COOH和ORR的决速中间体*O的生成能垒.

摘要：激光解吸电离质谱(LDI MS)对复杂样本中代谢物的检测受限于基质材料的选择和设计.结构调控可以进一步提高基质材料的检测性能.尖端结构能够有效增强电荷转移和光热转换效率,有望提升纳米材料在LDI MS代谢物检测中的电离和解吸能力.因此,本文构建了基于尖端结构Fe_(2)O_(3)纳米棒(Nr-Fe_(2)O_(3))的LDI MS平台.Nr-Fe_(2)O_(3)具有纳米表面粗糙、光吸收强、可增强电离能力和光热转换等特性,显著提高了LDI MS对代谢物检测的选择性和灵敏度[与Fe_(2)O_(3)纳米颗粒(Np-Fe_(2)O_(3))相比,信号增强3~10倍;与商业化有机基质相比,信号增强10~15倍)].在实际样本检测中,将基质材料Nr-Fe_(2)O_(3)用于直径<2.5μm的大气颗粒物(PM_(2.5))暴露前后大鼠的血清代谢指纹图谱采集,并联合T检验成功筛选了暴露前后具有显著波动的差异性代谢特征值.本文方法为后续设计高性能基质材料提供了新思路,也为PM_(2.5)暴露毒理学研究提供了一定的理论支撑.

摘要：全氟辛酸(PFOA)在自然环境中难以降解,会通过富集渗透污染水体和土壤,从而对自然环境和人体健康造成影响。开发成本低、效率高、环保的吸附剂实现环境水体中PFOA的高效吸附去除是解决PFOA污染的有效途径之一。本研究采用无溶剂一锅法设计、制备了一种含氟富氮多孔有机聚合物(POP-3F),通过引入氟原子增加了材料的疏水性,增加了主客体分子间的疏水作用、氟-氟相互作用,提升了材料对PFOA的吸附效果。使用扫描电子显微镜(SEM)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、X-射线衍射仪(XRD)、固体核磁(ssNMR)、X射线光电子能谱仪(XPS)、热分析系统(TGA)等对POP-3F进行了表征。结合液相色谱-串联质谱法(LC-MS/MS),研究了POP-3F在不同pH、盐浓度和腐植酸条件下对PFOA的吸附性能。在pH值为2时,POP-3F对PFOA的去除率最高达到98.6%,可用于去除酸性工业废水中的PFOA。并且POP-3F对于PFOA的去除率几乎不受NaCl和腐植酸浓度的影响,在加入NaCl后,POP-3F表面会形成双电层,可以削弱POP-3F与PFOA之间的静电相互作用,去除率仅下降了1%。腐植酸与PFOA存在竞争吸附,在高浓度腐植酸条件下,POP-3F对PFOA的去除率仅下降了0.73%。在最佳pH条件下考察了吸附等温线和吸附动力学,通过数学模型拟合了实验结果,探究了吸附机理。结果显示,POP-3F的理论容量为191 mg/g,高于活性炭和其他多数吸附剂,表现出较高的吸附容量。此外,POP-3F对PFOA的吸附去除几乎不受基质种类的影响,在模拟自然水中吸附效果略有降低(仅降低0.1%),经过5次吸附-解吸循环后,对PFOA的去除率仅微幅下降(降低0.67%),表明其具有循环使用和可再生性,在实际PFOA污染废水处理中具有广阔的应用前景。

摘要：设计制作了小型电流检测池和玻碳微电极，并对微电极的电流＿电压特性进行了研究，讨论了电泳缓冲溶液对分离的影响；建立了４种对位取代苯酚的胶束电动毛细管色谱＿玻碳微电极探针式电流检测分析方法，除对硝基苯酚的检测限（２６０ｍｇ／Ｌ）较高外，其余３种均＜０２５ｍｇ／Ｌ，回收率在９６％～１０６％之间。

摘要：通过响应曲面法对高效液相色谱分离磺胺的优化过程进行了研究,分别考察了分离的3个主要因素(柱温、流动相配比、流速)对最小分离度与分离时间的影响,建立了3个因素与最小分离度和最大保留时间的目标函数,从响应曲面图可优化预测因素水平范围内的最佳分离条件。在选定优化条件下:柱温为20℃,乙腈的体积分数19%,流速1.5 mL/min,8种磺胺组分可在8 min内达到基线分离。

摘要：设计了一种集激励、检测和数据采集功能于一体的毛细管电泳非接触电导检测器,采用文氏电桥振荡器产生激励信号,运用绝对值检波技术对检测信号进行处理,并设计USB数据采集电路和上位机软件,实现波形数据的采集、存储和图谱的绘制。介绍了其检测原理、电路结构及实现,使用葡萄糖(0.04 mol/L)+果糖(0.04 mol/L)+蔗糖(0.04 mol/L)样品进行了检测器重复性实验,并分离检测了6种酚酸,对检测器检测限作出评定。实验结果表明:峰保留时间和峰面积相对标准差分别小于1%和7.5%,对酚酸的最低检测限为5μg/mL(信噪比S/N=3),检测器灵敏度高、重复性好。

摘要：目的设计制备富氮多孔有机聚合物功能化固相微萃取探针用于生物样本中甲基苯丙胺的快速分析与检测。方法将一种三聚氰胺改性的富氮多孔有机聚合物作为涂层制备出固相微萃取探针,优化萃取条件,富集生物样本中的甲基苯丙胺,用气相色谱-质谱(GC-MS)分析检测。结果在提取时间25 min,洗脱溶剂丙酮,洗脱时间1 min,洗脱剂体积1 mL的最优条件下建立的方法在5~5000 ng/mL的范围内呈良好线性关系(R^(2)=0.999,n=7),甲基苯丙胺的检测限为0.35 ng/mL,定量限为1.02 ng/mL,在低、中、高(100、500、1000 ng/mL)浓度的加标平均相对回收率为83.5%~112.1%,RSD均小于6%。结论本文成功制备了一种富氮多孔有机聚合物功能化固相微探针,结合气相色谱质谱技术建立了生物样本中甲基苯丙胺测定的新方法,该方法灵敏度高,简单快捷,可用于实际样本的快速定性定量检测。

摘要：从内陆螯虾壳中提取甲壳素,对该生物质进行资源化处理得壳聚糖(CTS).微波条件下精制得到高反应活性壳聚糖,脱乙酰度和黏均相对分子质量分别大于84%和3×105.将苯甲醛衍生物作为侧基引入该生物高分子链,研究壳聚糖深度脱乙酰化和生成Schiff碱的反应条件.以精制CTS为原料,以侧基接枝率为指标设计正交试验,筛选出高接枝率3,4-亚甲二氧基苯甲醛(胡椒醛)修饰壳聚糖(Hel-CTS)———(1,4)-2-(3,4-亚甲二氧基-苯甲)-亚胺-2-脱氧--βD-葡聚糖的合成条件为:反应温度40℃,CTS与胡椒醛质量比为1∶2,pH值为6.0,合成时间10 h.对Hel-CTS的结构和性能利用红外光谱(FTIR)、热重分析(TG)和差示扫描量热(DSC)等手段进行了表征.以黏度法结合重量分析法,半定量估算出Hel-CTS的平均相对分子质量为4.97×105.