摘要：丙烯作为重要的有机化工原料,国内外对其需求量持续增长,造成供不应求。丙烷脱氢(PDH)工艺是以丙烷为原料定向生产丙烯的技术,具有原料来源广泛、丙烯选择性高、产物简单易分离等优势,备受人们关注。本文主要阐述了近十年PDH反应中高稳定Pt基催化剂结构调控和工艺方面的研究进展。总结发现,Pt基催化剂具有最高的反应活性和丙烯选择性,然而,Pt基催化剂在反应中易积炭失活,且在高温下容易烧结团聚,造成稳定性下降。为提高Pt基催化剂的稳定性,研究者主要从催化剂结构设计和操作工艺条件优化两个角度出发。在Pt活性中心的调控方面:(1)调节Pt位点的结构特性,如分散度、粒径尺寸等;(2)加入金属助剂,如Sn、Cu、Ga、Zn等;(3)调控载体的酸性、比表面积、孔结构、金属-载体的相互作用等,能有效改善Pt基催化剂的抗烧结稳定性与抗积炭性能。在操作工艺条件优化方面,通过向丙烷原料中引入CO_(2)、H_(2)、水蒸气或者其他烷烃可增强Pt基催化剂的抗积炭稳定性、提高丙烯的收率。最后,文章指出有效耦合Pt基催化剂结构与操作条件是进一步提高PDH反应中Pt基催化剂稳定性和丙烯收率的关键。

摘要：含能材料在国防以及民用等领域均有重要的战略价值。其中,热分解特性是直接关系到含能材料能否有效应用的最主要特征之一,明确含能材料的热分解行为及机理对进一步提高其热分解效率或抑制其不稳定分解至关重要。以3种典型含能材料:环四亚甲基四硝胺(HMX)、六硝基六氮杂异伍兹烷(CL-20)和3,4-二硝基呋咱基氧化呋咱(DNTF)为研究对象,从关乎热分解特性的基础物化性质展开介绍,总结其相关热分解行为及机理,重点论述了影响其热分解特性的材料结构特征和添加剂类型。发现硝基脱除是热分解发生的关键步骤,而富含活性中心的金属元素材料和富含活泼基团的有机类材料易与硝基作用,能加快热分解过程。无机非金属材料则因其具有较大的比表面积和优异的气体扩散能力也可起到促进分解的作用。以共晶、包覆、加入钝感剂为主的3种方法被广泛用于提高这3种含能材料的热稳定性能。在热分解机理研究基础上,开展热分解促进剂和抑制剂的设计研发,这将有效推动含能材料热应用的创新发展,成为未来含能材料热分解特性的研究重点。

摘要：氨分解制氢清洁高效,易于工业化使用,是一种极具前景的便携式制氢方法。镍作为氨分解非贵金属催化剂中性能最好、应用最广的催化剂,但仍存在低温活性低、易烧结等问题亟需改进。本文概括了氨分解反应的反应机理、动力学和热力学,综述了近年来国内外氨分解镍基催化剂的研究现状。研究者从镍金属活性中心调控出发进行研究,发现调节镍粒子尺寸、加入第二金属(Fe、Co、Mo等)、载体(Al_(2)O_(3)、SiO_(2)、分子筛等)、助剂(碱土金属、稀土金属等)以及设计核壳结构进行调控,可提高镍金属的分散性和抗烧结能力。本文在以上基础上提出了镍基催化剂的改进措施和未来发展方向,以期为进一步设计出低温高活性镍基催化剂提供依据。

摘要：轻质烷烃结构稳定,化工利用率低.催化裂解轻质烷烃是其高值利用的重要途径,相关研究同时对C-C键和C-H键活化和演变调控具有重要意义.本文在基于原子层沉积法构建高稳定Pt/HZSM-5基双功能模型催化剂的基础上,研究了不同酸性HZSM-5分子筛引入脱氢组分Pt对反应路径及目的产物低碳烯烃的影响规律.研究发现,双功能催化剂中, Pt的脱氢性能与分子筛的酸性裂解性能存在协同作用,不同硅铝比的分子筛上引入Pt,高硅铝比分子筛上Pt的引入对脱氢促进效应更明显.同时,将脱氢组分Pt引入到不同裂解能力的酸性分子筛载体上,会改变其低碳烯烃的生成路径,高硅铝比的分子筛上引入Pt后丁烯的生成路径增强,而低硅铝比的分子筛上则会增强乙烯与丙烯的生成路径,当分子筛硅铝比继续降低时,乙烯的生成路径进一步增强.本研究对多相复杂反应中反应路径调控及高效双功能催化剂设计具有指导意义.