摘要：随着现代工业的迅猛发展和化石燃料的过量使用,全球范围内能源和环境问题日益严峻,因此利用丰富的太阳光能分解水来直接制取清洁的氢气具有诱人的应用前景.目前,聚合物半导体石墨相氮化碳(g-C_3N_4)因其廉价、稳定、不含金属组分和独特的电子能带结构已被广泛应用于光解水产氢研究.然而,氮化碳具有结晶度差、光生载流子易复合的缺点.众所周知,Z型体系可以很好地减少电子和空穴的复合问题.同时,催化剂只需分别满足光解水过程的一端,这使得半导体光催化剂的选择非常丰富,可以大大拓宽材料体系.因此,将g-C_3N_4运用到Z型体系中的研究得到了广泛关注.然而,这些研究多集中在如何增强g-C_3N_4的产氢能力方面,对实现水的完全分解的研究鲜见报道.本实验设计了这样一种Z型体系:使用掺Zn的g-C_3N_4作为产氢端,BiVO_4作为产氧端,Fe3+/Fe2+作为氧化还原对.实验结果表明,该体系可以在全波段下实现水的完全分解(氢氧比为2:1),并且保持相当高的稳定性.实验所使用的氮化碳为固相法烧结尿素制得,Zn的掺杂采用浸渍法,同时通过水热法合成BiVO_4,使用Pt作为助催化剂.通过搭建含有不同组成成分的Z型体系,将它们的性能和表征结果进行比较分析.通过XRD,UV-Vis,SEM和XPS等测试手段对催化剂进行表征.XRD分析结果表明成功合成了掺杂Zn的石墨相氮化碳.UV-Vis则显示随着Zn浓度的提高,吸收边发生变化.通过改变掺杂Zn的浓度,得到了能够实现完全分解水的Z型体系,其最佳掺杂比例为:Zn Cl2和氮化碳的质量比为1:10.为了排除单催化剂和Pt颗粒对完全分解水性能的影响,分别作了单独产氢端、单独产氧端、预负载Pt和光沉积Pt的性能测试.从SEM中没有发现g-C_3N_4和BiVO_4的异质结结构.这些结果表明所搭建的是典型的利用氧化还原离子对为中间电子传输载体的Z型体系,经长达12 h的持续测试证明其具有较高的稳定性.为了研究Zn在构建Z型中所起的作用,分别采用文献中报道的原位和浸渍法实现Zn的掺杂.对这两种掺杂方式的性能测试表明,只有采用浸渍法时,所构建的Z型体系具有完全分解水的能力.对这两种方法得到的掺Zn氮化碳进行表面化学组成和价态(XPS)的分析.结果显示,两种掺杂方法都可以通过形成Zn=N键的形式实现Zn的掺杂,但浸渍法使Zn在g-C_3N_4表面分布更均匀,同时对氮化碳原本三嗪环的破坏较小,因此具有更好的还原能力,可以与BiVO_4匹配以构成Z型体系.实验通过采用掺杂Zn的氮化碳作为产氢催化剂,BiVO_4作为产氧催化剂,Fe3+/Fe2+作为氧化还原中间体,构建了典型的Z型体系.该体系在Zn的掺杂浓度为10%时能够实现长时间稳定的完全分解水.

摘要：太阳能电池输出功率随着温度升高而降低,半导体温差发电模块输出功率随着温差的增大而升高.结合两者输出功率随温度变化的关系,利用烟囱效应巧妙设计了一套具有负反馈作用的光伏-温差联合发电系统,并对其进行了效率和环境分析.结果表明:系统处于稳定工况时,温差模块可以提供输出功率4.3W,光伏电池比自然冷却方式下的输出功率增加6.9%,系统的光电转换效率增加1.42%,效率达到12.06%,在寿命期内比火力发电减排NOx9.7kg、CO2742.9kg、SO29.6kg;系统可以有效地控制电池板与环境的温差在22℃左右,增加电池板的使用寿命,这对可再生能源的应用具有理论指导意义.

摘要：光催化制氢是利用太阳能获取氢能的重要途径,是当前研究热点。长期以来,人们致力于各种新型可见光光催化制氢材料的研究并取得较大进展。反应体系的设计和选择是实现高效光催化制氢和能否走向工业化的核心问题之一,因此,近年来研究者开始对光催化制氢反应体系加大研究。光催化制氢主要有非均相光催化制氢(HPC)和光电催化制氢(PEC),不同的体系具有各自的优缺点和应用范围。重点介绍光催化制氢半反应、光催化完全分解水和光电催化分解水3种主要反应体系,分析各种反应体系的特点,阐述各个体系涉及的光催化材料的发展进程,并展望太阳能光催化制氢研究前景,其中,新型高效的PEC-PV(光伏)耦合光化学转化系统有望为光解水制氢实现工业化提供一种重要的发展途径。