摘要：锂硫电池凭借超高理论容量和能量密度以及硫储量丰富和环境友好等优势被认为是极具发展前景的新一代高能电池体系。然而,活性硫及放电终产物导电性差、多硫化物穿梭效应、硫反应动力学缓慢等关键问题严重制约了其实际应用。研究人员采用硫正极设计、功能隔膜/中间层、电解质改性或固体电解质等策略,在解决以上问题方面取得重要进展。然而,针对锂硫电池内部实时动态反应过程、规律和机制以及电极/电解质界面设计调控策略仍缺乏深入认识。第一性原理计算逐渐发展为化学、材料、能源等诸多学科领域的重要研究工具,有助于从原子/分子水平理解反应中间产物性质、分子/电子间相互作用、电化学反应过程和规律、电极/电解质动态演化过程等,相较于“实验试错法”,其在研究锂硫电池内部多电子和多离子氧化还原反应方面具有显著优势。本文全面综述了运用第一性原理计算研究锂硫电池电极与多硫化物相互作用、充放电反应机制以及电解质三个方面的重要进展,展望了第一性原理计算应用于锂硫电池研究的当前挑战和未来发展方向。

摘要：采用晶间掺杂法,将纳米Al、Cu_(65)Ga_(35)与钕铁硼磁粉进行混合制备了烧结Nd-Fe-B磁体,研究了纳米Al及Cu_(65)Ga_(35)共掺杂对Nd-Fe-B磁体的磁性能、温度稳定性和微观结构的影响。结果表明:纳米Al与Cu_(65)Ga_(35)共掺杂有助于改善烧结Nd-Fe-B磁体的主相和富稀土相之间的浸润性,优化晶界富稀土相的分布,提高磁体的矫顽力,并改善磁体的温度稳定性。0.2 mass%纳米Al与0.1 mass%Cu_(65)Ga_(35)共掺杂制备的磁体具有最高的矫顽力,矫顽力由11.35 kOe提高到15.08 kOe,继续增加Cu_(65)Ga_(35)添加量会使磁体密度降低、孔洞增多,不利于矫顽力的提高。相较于未掺杂磁体,在20~100℃内,0.2 mass%纳米Al与0.1 mass%Cu_(65)Ga_(35)共掺杂的磁体剩磁温度系数由-0.115%/℃提高到-0.107%/℃,矫顽力温度系数由-0.736%/℃提高到-0.726%/℃,此外经过140℃保温2 h后,磁体的磁通不可逆损失由60.37%降低到39.98%。表明纳米Al及Cu_(65)Ga_(35)共掺杂可以减小磁体的磁通不可逆损失,改善磁体的热稳定性,有利于磁体在高温环境中的应用。