摘要：揭示电催化剂本征活性对于量化其构-效关系至关重要.传统的整体表征方法只能提供大量纳米颗粒(NP)的平均性能,并且通常难以排除添加剂的贡献.单颗粒碰撞电化学(SNCE)技术能够有效地在单NP水平上揭示电催化剂活性.尽管SNCE领域已取得了很大的研究进展,但目前人们对其反应中的电子转移过程认识尚不充分,难以提供NPs结构与活性之间的定量关系.本文以铂纳米颗粒(PtNPs)氧还原反应(ORR)作为SNCE过程的模型体系,通过构建功能化锥形碳微米电极(CNE)界面,有效地调控了ORR电催化过程,揭示了SNCE分步电子转移在调节单个PtNP表观ORR活性中的重要作用.分别采用化学刻蚀和元素功能化技术调控CNE界面的表面粗糙度和氮元素掺杂组成,构筑了光滑碳电极(s-CNE)、粗糙碳电极(r-CNE)、光滑氮掺杂碳电极(sN-CNE)和粗糙氮掺杂碳电极(rN-CNE)四种功能化电极界面.实验表明,单个PtNP在s-CNE、r-CNE、sN-CNE和rN-CNE这四种功能化CNE界面上产生的ORR电流强度依次增大(即s-CNE<r-CNE<sN-CNE<rN-CNE),且在rN-CNE表面达到了扩散控制的极限电流.这一发现证明了,通过对电极界面进行功能化处理可以显著提升PtNPs的ORR性能,这是由于单个PtNP的ORR总反应速率受决速步控制.密度泛函理论计算和表征结果表明,对电极界面进行表面粗糙化处理或氮元素掺杂可以分别调控SNCE电催化中的单步电子转移过程,即增强NP与电极间的电子传递速率或NP的异相动力学速率.为深入解析这一复杂过程,构建了一个多物理场理论模型.该模型将NP与电极间的电子转移、NP表面的异相电子转移以及溶液中的物质传递作为SNCE过程中的连续步骤.通过将理论模拟与高分辨电化学测量相结合,成功量化了SNCE分步电子转移步骤的相应参数,包括NP与电极间的接触电阻、NP的异相动力学常数以及NP与电极间的吸附概率,从而明确了提高电催化剂本征活性的决速步.综上所述,本文通过单颗粒电化学测量和多物理场理论模拟,深入探究了SNCE分步电子转移过程,在单NP水平上识别了电催化剂的本征活性.同时,利用分步电子转移模型量化了电催化剂构-效关系,从而为合理设计和开发高效纳米催化剂提供启示.

摘要：尖晶石相ZnCr_(2)O_(4)作为CO/CO_(2)加氢反应的重要催化材料,其表面活性氢物种的产生机制及其对CO加氢反应的作用一直备受争议。首先计算了最稳定的ZnCr_(2)O_(4)(111)表面H_(2)物种的活化,结果表明H_(2)分子在ZnCr_(2)O_(4)(111)表面异裂解离产生的Zn-H和O-H物种比H_(2)均裂解离产生两个O-H物种更加容易,且H_(2)通过异裂解离可以有效产生高活性的Zn-H物种,这主要归因于ZnCr_(2)O_(4)(111)表面Zn物种具有灵活的3d轨道,同时由于Zn 3d轨道具有较高的对称性,因此有利于H负物种的稳定。最后,研究了ZnCr_(2)O_(4)表面CO选择性加氢的反应机制,发现ZnH物种进攻CO分子的C~(δ+)/O~(δ-)生成COH或HCO物种能垒均比O-H物种作为氢源产生相同的关键中间物种能垒更低,说明Zn-H物种是CO选择性加氢反应具有高活性的关键物种;其次,还可以发现Zn-H物种活化CO产生HCO物种能垒最低,表明Zn-H物种对CO选择性加氢反应也体现出较高的活性。实验结果可为Zn基合成气选择性加氢催化材料的理性设计提供一些指导。

摘要：针对采用有限元模拟时焊合面不能设置为刚性对称面的空心型材,其焊合过程不能模拟计算的问题,提出了基于有限元法结合逆向工程技术的焊合面网格重构技术的解决方法,并采用该方法对异形管材分流模挤压的焊合过程进行了模拟分析.研究结果表明:当挤压行程为33.1 mm时完成了焊合,焊合温度范围477~496℃,焊合室内静水压力为169~3 463 MPa,满足焊合要求;分流桥的焊合角部位所受应力最大,约为205 MPa.模具结构设计合理.

摘要：针对某电磁弹射式火箭炮后坐力巨大造成的发射系统结构变形和强度破坏问题,该文应用粘滞流体流经小孔产生阻尼力原理,设计了一种小行程液压缓冲装置。该装置能够在火箭炮允许的弹性变形范围内,以较小的行程实现火箭炮后坐力缓冲。根据有限元方法得到的缓冲行程,设计了缓冲装置的后坐运动轨迹,并推导求解了该运动轨迹下节流孔开口面积的变化规律。通过控制节流孔的开口面积来控制系统流量,以使后坐按照设计的轨迹运动。针对不同的缓冲行程,利用AMEsim和Adams进行了液固联合仿真。结果表明,该文设计的缓冲装置能够实现小行程时某电磁弹射式火箭炮的后坐力缓冲。

摘要：通过江苏省地税大厦工程工地临时用电施工组织设计的编制作为实例 ,总结了工地临时用电施工组织设计的编制方法 ,重点分析了工地用电设备计算负荷的确定以及设备元器件的选择。

摘要：针对中小非标产品制造企业生产订单进度跟踪过程中缺乏生产过程信息的直观监控反馈、生产数据事后补录以及员工对电子设备的使用存在抗拒不自信心理等问题,运用流程分析、价值流分析和管理信息系统设计等工业工程工具对流程进行分析改善,得到目前存在的痛点。设计了通过工序模板复用快速制定生产任务、全生产流程的进度反馈、二维码识别便捷报工、实时生产座舱和在制品监视四大核心系统功能模块,对生产任务制定、执行反馈到整个生产现场报工流程进行优化改善,提升效率。最后再根据系统设计确定功能边界,并且完成了订单跟踪系统的实际开发。系统的应用,简化现场报工步骤,提升数据利用率。通过数字化手段解决非标定制企业生产现场黑箱带来的各类问题,提升管理水平,提高企业核心竞争力。

摘要：中国城市交通规划年会是中国城市交通领域学术思想活跃、影响广泛的重要会议。2023年中国城市交通规划年会以“韧性交通:品质与服务”为主题,聚焦构建高品质服务的韧性交通系统,呈现多元研究内容和思想交锋。会议重点关注应对气候变化的城市交通规划、城市更新与交通治理、交通大数据技术研发与应用、智慧交通管理实践、存量阶段交通设施品质与运营服务提升、货运发展、健步悦骑等议题。本届年会由中国城市规划学会城市交通规划专业委员会主办、西安市城市规划设计研究院承办、长安大学协办,是1979年成立以来的第35次年会。