摘要：相比石墨烯,氧化石墨烯(GO)在稳定性、可溶性、功能化修饰和作为载体的应用等方面颇有优势,使得其在催化、分离过滤、传感、储能等领域中更具实际可行性和应用价值。在GO的宏观组装过程中,溶液酸碱性强烈地影响GO自组装过程,但其中的影响规律尚不明晰。因此,通过调控高浓GO溶液的pH值制备GO厚膜,研究了GO与分散介质之间的相互作用力变化对GO组装及宏观组装材料性能的影响。研究结果显示,厚GO膜的各项性能随着溶液pH值的变化而有显著差异。当GO溶液的pH值为弱碱性(pH值为9)时成膜,GO膜的拉伸强度达到229.29 MPa,是pH值为4时GO膜强度的7倍以上,同时,当GO溶液的pH值为9时成膜,GO膜的电导率为27800 S/m,是pH值为4的1.7倍以上。一系列分析结果表明,当溶液pH值为弱碱性时,GO表面的部分羟基和羧基被还原,使得片层上同时存在氧化区域和sp^(2)碳区域,氢键作用力和静电排斥作用力诱导片层的面面排列,而π-π作用力驱动片层的紧密堆积,当sp^(2)碳区域的比例接近氧化区域时,其组装驱动力从氢键相互作用力主导转变为由氢键和π-π相互作用共同诱导。最终发现,当两种作用力的比例相差较大时,会导致片层堆积间距较大(氢键作用力更大)或堆积排列有序性降低(π-π相互作用更大)。因此,在以GO为主要成分制备宏观材料时,溶液的酸碱环境将极大影响组装结构的有序性和应用性能,本研究对石墨烯基宏观材料的结构设计和性能提升具有一定的启发意义,石墨烯薄膜具有优异的导热性和导电性、柔韧性和坚固性,可以作为电子产品的候选者。