摘要：CO_(2)的有效利用有助于解决环境和生态问题.碳酸酐酶(CA)等酶分子可精准活化CO_(2)分子以降低反应能垒,为CO_(2)的高效和高选择性转化提供了一种有前景的途径.然而,酶离开生物体后易失活,且难以重复利用.目前,包埋型固定化酶是常用且有效的提高酶稳定性与回用率的方法之一,但载体的存在会造成反应物CO_(2)内扩散阻力增加,降低反应活性.此外,CO_(2)酶促转化是一个气-液-固三相反应过程,反应体系中CO_(2)的外扩散性能也需要加强.金属有机骨架(MOFs),特别是咪唑酯骨架(ZIFs),常被用作酶固定化的载体.ZIFs的拓扑结构可被设计成不同形貌,进而通过ZIFs的结构工程来加强分子向其中的内扩散.Pickering乳液是指以固体颗粒代替常规表面活性剂而稳定的乳液.当固体颗粒具有催化活性时,催化剂颗粒会扩大液-液-固或气-液-固三相接触面积,从而有效协调反应物在不同相中的扩散时间.如果酶被用作这些颗粒的活性中心,所制备的Pickering乳液也可能具备类似的特性,可加强底物分子向酶的外扩散.本文选择两种具有不同结构的ZIFs(ZIF-L和ZIF-8),原位包埋CA后形成CA@ZIFs颗粒以稳定Pickeirng乳液.ZIF-L和CA@ZIF-L颗粒显示出独特的二维层状堆叠结构.ZIF-8和CA@ZIF-8颗粒呈棱角清晰的十二面体结构.与CA@ZIF-8颗粒相比,CA@ZIF-L颗粒显示出更大的孔径和更宽的孔径分布,这有助于CO_(2)从CA@ZIF-L颗粒表面扩散至酶活性中心.利用酶活测试来研究内扩散是否通过结构工程得到了加强,发现CA@ZIF-L颗粒的活性比CA@ZIF-8颗粒高22.3%,推测这是由于CA@ZIF-L颗粒特殊的十字花状结构会缩短CO_(2)从颗粒表面扩散至酶活性中心的距离.同时,十字花状结构可暴露更多的酶活性位点(CA@ZIF-L颗粒的暴露面积是CA@ZIF-8颗粒的~8倍),从而提升了反应物浓度并显示出更高的催化活性.本文还设计了吸附实验来进一步验证上述假设,发现BSA@ZIF-L颗粒对香豆素的吸附率远高于BSA@ZIF-8颗粒,说明与ZIF-8相比,酶包埋于ZIF-L具有更强的捕获小分子的能力,表明CO_(2)分子向CA@ZIF-L的扩散速度更快,即CA@ZIF-L的十字花状结构可强化系统的内扩散过程.进一步比较了PIBS和游离多酶体系的催化活性,将CO_(2)通入每个系统,在反应前20 min,PIBS的pH值下降速度比游离体系快得多,说明PIBS通过在气相和液相间构建更大的界面,缩短了CO_(2)向CA的扩散距离,从而提高了催化效率,促进了CO_(2)转化.上述假设也通过扩散动力学的计算得到了验证.为进一步研究PIBS的CO_(2)矿化能力,本文开展了CaCO_(3)矿化反应,发现PIBS的CaCO_(3)产量远高于游离多酶体系,表明构建的PIBS在强化内外扩散方面具有显著优势.最后,评估了PIBS在工业应用中的性能,由CA@ZIF-L和CA@ZIF-8颗粒构建的PIBS显示出较好的可回收性,在第8个循环后,PIBS仍可保持8.9 mg/5 min的CaCO_(3)产量.综上,PIBS可为CO_(2)的酶促转化和框架提供一个新方法和新平台.

摘要：“碳达峰、碳中和”是我国统筹国内外局势做出的重大战略决策,是着力解决资源环境约束突出问题、构建人类命运共同体的庄严承诺。碳捕集与封存技术(CCS)作为传统的CO_(2)治理方法存在潜在的泄漏风险且会造成巨大的经济负担。近年来,碳捕集、利用与封存技术(CCUS)由于可将捕集的CO_(2)转化为附加值产品以实现资源化利用,被认为是CCS的有效替代和补充方案。发展高效的CO_(2)资源化技术是CCUS的关键。酶催化技术作为典型的绿色生物制造技术在CO_(2)资源化利用领域受到广泛关注。构建以酶催化为基础的耦合催化系统为CO_(2)到高值化学品或燃料的资源化转化创造了丰富的路径网络。综述了近年来基于生物酶介导的“酶+X”耦合催化CO_(2)资源化转化系统,包括“酶+酶”耦合催化系统、“酶+化学”耦合催化系统、“酶+光”耦合催化系统和“酶+电”耦合催化系统。对不同耦合催化系统的结构进行解析,明确了系统特点及催化反应过程。在结构解析的基础上讨论了系统模块设计与性能强化的关键。阐述了“酶+X”耦合催化系统应用于CO_(2)资源化转化的优势与不足,并对其未来发展方向提供了建议。“酶+酶”耦合催化系统较单酶催化系统丰富了CO_(2)转化为目标产物的路径可设计性,可通过多步反应促使CO_(2)还原产物向具有更高附加值的方向转化,极大提升CO_(2)资源化转化的经济效益。“酶+化学”耦合催化系统利用化学催化过程对CO_(2)进行预先转化,后续的酶催化过程可直接以C_( 1)化合物作为反应底物,在催化CO_(2)转化为C_(2)/C_(2+)等多碳化合物方面表现出独特优势。“酶+光”耦合催化系统模拟自然光合作用利用光能实现辅酶循环再生,避免了辅酶依赖型酶催化反应对外源性还原当量的消耗。“酶+电”耦合催化系统可通过施加外部偏压直接或间接实现电极与酶活性中心之间的有效电子迁移,继而驱动酶催化CO_(2)加氢转化为载能化合物。“酶+X”耦合催化系统弥补了单一的酶催化系统催化CO_(2)资源化转化驱动力不足的弊端,具有独特的优势和广阔的应用前景。但不同催化系统的耦合增加了体系复杂性,需对耦合系统进行精密构筑,且酶催化剂的蛋白属性也在一定程度上影响了“酶+X”耦合系统催化CO_(2)资源化转化的应用场景。今后一段时间,CO_(2)捕集与封存仍是实现双碳目标的主要策略,但包括“酶+X”耦合催化CO_(2)资源化转化技术在内的CO_(2)利用技术将逐渐成为趋势,有望真正实现碳中和目标。

摘要：现阶段,我国的公路网络建设基本完善,很多沥青路面已经进入养护周期,路面养护工作量剧增,并且我国农村地区广阔,涉及公路较多,这进一步增加了路面养护的压力。基于此,传统的沥青路面养护手段已经无法满足现实需求,养护决策系统必须要逐步向智能化、信息化以及自动化发展。本文简要阐述养护智能决策系统设计思路,建立系统评价指标体系,并具体研究了农村公路沥青路面养护智能决策系统的构建。

摘要：统编初中语文教材在全国义务教育阶段全面使用,给义务教育阶段语文教学指出了新方向,提出了新要求,其独具匠心的内容编排和体例设计,给我们架构起全新的语文教学模式和体例,对于初中语文实施群文阅读教学给予了很好的指导性,具备一定的可行性和优势。

摘要：翻转课堂作为一种新型教学模式,是指重新调整课堂内外的时间,将学习的决定权从教师转移给学生.在翻转课堂教学中,学生利用有限的课堂时间主动学习,教师不占用课堂时间大量讲授,学生通过看视频讲座等在课后完成自主学习,教师能有更多时间与每名学生交流,实现为了让学生通过实践获得更真实的学习.

摘要：群文阅读教学既是对阅读教学内容的突破,也是对传统教学思想的创新,其改变了原有阅读教学的传统模式,更好地扩展了学生的阅读面和知识面,同时也让学生积累更多、更丰富的文学知识,有效提高了学生的文学素养和艺术素养。下面,笔者就初中群文阅读教学模式的建构提出几点意见,和同仁共勉。

摘要：提出了基于图形处理单元(graphics processing unit,GPU)的高光谱岩矿信息快速提取方法,利用GPU的并行计算优势对高光谱岩矿信息提取的核心步骤进行了并行优化设计。针对高光谱岩矿信息提取的算法特点,提出了相应的性能优化策略,包括优化算法流程、提高访存效率和减少数据访问冲突。实验结果表明,并行设计模型与优化方法能够快速有效地进行岩矿信息提取,并且最大加速比达到了81倍。