摘要：以汽车废催化剂为原料的铂族金属(PGMs)再生利用不仅缓解供需矛盾,而且还能保障国家战略储备金属需求,具有重大战略意义.汽车废催化剂成分复杂,火法捕集PGMs的过程需要进行大量的实验以获得最佳的熔渣,从而提高PGMs的回收率.通过FactSage的理论计算对炉渣反应平衡模拟以达到优化炉渣的目的.FactSage计算结果表明,当添加剂CaO、SiO_(2)、Na_(2)CO_(3)和CaF_(2)的添加量分别占汽车废催化剂质量分数的40%、15%、30%和5%时,熔渣的性质最佳,即渣相的完全温度为1 330℃,粘度为1.92 Pa·s.本工作还结合DFT计算对铁捕集汽车废催化剂中PGMs的机理进行了研究.在超过1 390℃的高温条件下,Rh以取代掺杂的类型和δ-Fe形成合金结构.在912~1 390℃的温度区间内,Pd以取代掺杂的方式和γ-Fe形成合金,并只有在该温度区间才能形成Pd-Fe合金.此外,在该温度区间下,大部分Pt被捕集并以取代掺杂的方式和γ-Fe形成合金.当温度低于912℃时,Rh和Pt再次被α-Fe捕集并形成合金.然而,γ-Fe-Pd合金随着温度降低,形成的α-Fe-Pd的合金结构是不稳定的,这就导致Pd会从Fe相中析出,降低Pd的捕集率.总之,本研究为火法捕集PGMs提供了一种高效的炉渣优化方法.