摘要：过氧化氢(H_(2)O_(2))是一种多功能氧化剂,利用地球上丰富的水和氧合成过氧化氢是解决能源危机和环境修复的一种有前景的方法.共价三嗪框架(CTFs)因具有独特的稳定结构以及π共轭sp^(2)碳结构上功能基团的高可设计性,其作为光催化剂而备受关注.然而,由于共轭键的可逆性较差,极大地影响了电荷的分离和转移.为了提高载流子分离效率,目前的策略主要为开发高结晶结构或在CTFs骨架中加入具有不同电离势和电子亲和力的供电子和接受电子单元,但催化性能和太阳能化学转化(SCC)效率仍然低于预期.碳点(CDs)具有类分子特性,可以通过表面接触或结合改变材料的微观结构和物理性能,起到调控光生电荷行为的作用.因而,本文把CDs引入到CTFs分子中,使其充当电荷分离器,提升光生载流子的利用效率.本文提出一种可扩展的方法,使1,4-二氰苯(DCB)、CDs和碱金属盐在溶液中发生选择性吸附反应,去除溶剂后制备出预混物,然后再以CF_(3)SO_(3)H为催化剂,在空气氛围内直接加热预混物至250℃并反应8 h,获得具有高结晶CTFs与CDs的复合光催化剂(CDs@CTFs).透射电镜、X射线光电子能谱(XPS)等结果证明了CDs引入到CTFs插层中.粉末X射线衍射结果表明,适量的CDs可以提高CTFs的结晶度.紫外-可见吸收谱表明CDs的引入扩大了可见光的吸收范围.Zeta电位、光致发光光谱等结果表明,二价和多价阳离子同时与两个或两个以上的CDs相互作用,导致其溶胶溶液的不稳定性和表面电子态的改变,影响了光催化剂性能.XPS、红外光谱、热重分析(TGA)等表征结果表明CDs表面羧基的H+离子可能被碱金属离子取代,从而调节表面电荷分布,促进电荷分离和转移.电荷牺牲实验、原位漫反射红外傅立叶变换光谱和电子顺磁共振谱测试结果表明,CDs@CTFs可以实现氧还原反应和水氧化反应双通道产H_(2)O_(2).通过使用已知的电子受体和电子供体来识别CDs和CTFs之间的电荷转移过程,并结合对空穴传输层器件的暗I-V曲线测试结果,揭示了CDs具有空穴存储功能.所制光催化剂的H_(2)O_(2)产率为2464μmolh^(-1)g^(-1),全光谱光化学转化效率为0.9%,500 nm的表观量子产率为13%,超过了目前报道的大多数光催化剂.结合理论分析结果表明,CDs可以作为空穴提取剂有效地驱动激子解离,并为水氧化反应提供活性位点;研究发现碱金属离子在合成过程中与CDs表面的羧酸基团相互作用,增强对CTFs的空穴提取能力,加速光催化生成H_(2)O_(2).此外,所制光催化剂在自然阳光下可连续工作产H_(2)O_(2),且光催化性能经过100 d循环使用仍表现出高的稳定性.综上所述,本文开发了一种简便且可扩展的方法,将CDs引入到CTFs中,以实现高效的光催化产H_(2)O_(2).CDs通过其界面产生的内电场从CTFs中提取光生空穴,并在CTFs上充当空穴存储层.此外,碱金属离子能显著调节内部电场强度,使CDs@CTFs具有更显著的光催化性能.本工作揭示了一种新的设计策略来调控有机共轭聚合物中的载流子分离和迁移.

摘要：从煤炭及其衍生物中获得新型煤基碳材料是顺应双碳政策、助力煤炭精细化工水平与煤炭产业经济效益提升的有效方式。近年来,对于煤基碳点的制备与应用的研究日臻深入,碳点在调控复合物形成及能量转换中的作用日益凸显。首先综述了煤基碳点的制备与改性方法,然后着重介绍煤基碳点在复合物合成中发挥的诱导非均相成核、还原与稳定以及自组装后作为复合物载体等作用,并从光催化有机物降解与化学合成、电催化以及纳米酶3方面总结了煤基碳点及其复合物在催化中的应用进展。通过分析回顾煤基碳点领域研究成果与存在的不足,对未来的研究探索和挑战提出见解,以期促进多种煤基碳点新材料的设计研发,实现催化反应的高效与高选择性。

摘要：设计高选择性、稳定和低成本的催化剂将二氧化碳电化学转化为高附加值的碳产品以缓解二氧化碳排放和能源危机仍是一个挑战。通过将单原子CoN_(4)活性位点嵌入石墨烯基体中得到了一种强健和高效的CO_(2)还原电催化剂。结果表明,这些高度分散的CoN_(4)位点具有出色的CO_(2)还原活性,在电压为−0.76 V(***),过电位为0.65 V时,CO法拉第效率达~95%。同时,该催化剂具有优异的稳定性。本工作为设计高效CO_(2)还原电催化剂奠定了基础。

摘要：利用水热反应釜的条件,使碳量子点的含氧基团与氨水反应,实现了碳量子点的表面氨基化。制备的氨基化碳量子点尺寸分布均匀,总的含氮量受反应温度影响。实验结果表明:氨基化后的碳量子点荧光发射性质明显优于未氨基化的碳量子点;氨基化的氮源及其氮源加入反应过程中的顺序均会影响碳量子点的荧光发射效率。通过实验设计,确定出了氨基化碳量子点的最佳制备条件,从而为碳量子点的光学性质调控及应用奠定了技术支持。

摘要：创新性实验是培养学生实践能力和创新能力的重要途径。根据学生知识面程度和创新能力培养规律,结合本校教学资源设计创新性实验教学是必要的。把专业教师的优秀科研成果转化成创新性实验内容是最佳选择,这不仅实现了科研与教学的结合,还有利于教师对学生创新性实验过程的针对性指导。以氧化亚铜纳米晶形貌结构与光催化性能关系为例,介绍了科研成果向创新性实验教学转化的经验。