摘要：Controlling the local electronic structure of active ingredients to improve the adsorption desorption characteristics of oxygen-containing intermediates over the electrochemical liquid-solid interfaces is a critical challenge in the field of oxygen reduction reaction(ORR)***,we offer a simple approach for modulating the electronic states of metal nanocrystals by bimetal co-doping into carbon-nitrogen substrate,allowing us to modulate the electronic structure of catalytic active *** test our strategy,we designed a typical bimetallic nanoparticle catalyst(Fe-Co NP/NC)to flexibly alter the reaction kinetics of *** results from synchrotron Xray absorption spectroscopy and X-ray photoelectron spectroscopy showed that the co-doping of iron and cobalt could optimize the intrinsic charge distribution of Fe-Co NP/NC catalyst,promoting the oxygen reduction kinetics and ultimately achieving remarkable ORR ***,the carefully designed Fe-Co NP/NC exhibits an ultra-high kinetic current density at the operating voltage(71.94 mA/cm^(2)at 0.80 V),and the half-wave potential achieves 0.915 V,which is obviously better than that of the corresponding controls including Fe NP/NC,Co NP/*** findings provide a unique perspective for optimizing the electronic structure of active centers to achieve higher ORR catalytic activity and faster kinetics.

摘要：A reasonable design strategy to improve the utilization of noble metal electrocatalysts for the hydrogen evolution reaction(HER)is crucial to simplify the process flow and accelerate the future renewable energy ***,abundant defects were created on 2.4-nm Ru nanoparticles to achieve unprecedently high mass-specific reactivity in harsh acidic and alkaline *** obtained defect-enriched Ru(DR-Ru)exhibits an ultrahigh HER turnover frequency of16.4 s^(-1)with a 100-mV overpotential in alkaline media,and it also retains an excellent value of 20.6 s^(-1)in acidic media;these results are superior to those reported for other Ru ***,a record-low loading of 2.5μg cm^(-2)for the DR-Ru catalysts and low overpotentials of 28.2 and 25.1 mV at10 mA cm^(-2)can be realized in alkaline and acidic media,***,the less coordinated Ru surface sites and partial lattice oxygen introduction weaken the bonding between H and DR-Ru catalysts,facilitate fast acidic HERkinetics and help dissociate the water molecule to overcome the major challenge of HER in alkaline electrolytes,leading to an activity comparable to that under acidic *** result provides a guideline for defect engineering on noble metal nanocatalysts to effectively improve the utilization of the catalysts and optimize reactivities.

摘要：电化学界面动力学决定了所有电化学反应性质.从原子和分子水平上多维度原位观察电极的表界面电化学反应动态过程对于典型的电化学储能技术(电解槽、燃料电池)中催化剂的结构设计、合成和筛选具有重要意义,但是复杂的电化学界面以及微量、快速的反应中间态信号给界面电化学反应动态过程研究带来了极大的挑战.同步辐射傅里叶变换红外光谱(SR-FTIR)具有独特的分子指纹识别功能,可以用来确定电化学界面的活性物质,结合对纳米材料的局部原子结构高度敏感的同步辐射X射线吸收精细结构(SR-XAFS)光谱可以开展界面电化学反应过程的实时动态研究,有助于指导设计用于高效高能量密度能源系统的先进电催化剂.本文基于近年来本课题组的研究工作,系统地介绍了获得高质量的电化学反应过程中同步辐射红外关联谱学实验结果的策略,及其应用于电催化反应动态过程研究成果,其中主要选用当前热门的金属有机框架(MOF)纳米材料以及金属单原子催化剂(SACs)作为研究对象.最后,对原位同步辐射实验方法发展及其针对电化学反应动态过程的研究进行了展望,旨在通过揭示电化学反应的动态机理来指导和合成高效稳定的催化材料.

摘要：电催化CO_(2)还原为CO因其技术与经济上的可行性而被认为是推进碳中和最有前景的反应之一.然而,水溶液中激烈的竞争性析氢反应阻碍生成单一高选择性产物.目前,贵金属纳米催化剂表现出较好的CO选择性,但稀缺性和高成本限制了其进一步应用.Fe纳米颗粒(NPs)具有电催化活性,且储量丰富成本低,被认为是一种潜在可替代贵金属的电催化剂,但Fe存在易氧化、团聚、稳定性差、吸附CO_(2)能力低等问题.因此,探索同时具有良好活性和稳定性的新型Fe NPs催化剂仍具有重要意义.金属-有机骨架(MOFs)衍生物被认为是合成锚定和激活金属纳米颗粒的良好前驱体.因此,将Fe NPs固定在MOFs衍生物中为开发稳定、高活性的Fe NPs催化剂提供了可行的机会.本文通过修饰MOFs前驱体的策略,对IRMOF-3(Zn)进行少量含铁配体单羧酸二茂铁的取代,结合一步热解碳化,制备了Fe NPs负载在海绵状氮掺杂多孔碳的复合催化剂(Fe@NPC).同时对配体为对苯二甲酸的MOF-5和配体为2-氨基-对苯二甲酸的IRMOF-3(Zn)进行热解碳化,制备了对照样品多孔碳MOF-5-D和氮掺杂多孔碳IRMOF-3-D.光电子能谱(XPS)和X射线吸收精细结构谱(XAFS)结果表明,在Fe@NPC中含有大量的Fe-Fe键以及极少量的Fe-N/C键,说明Fe主要以纳米颗粒形式存在,少量Fe-N/C分布在Fe NPs表面,在Fe NPs与氮掺杂碳基底间起到良好的连接作用.此外,Fe@NPC具有较大的比表面积(1264 m^(2)g^(-1))和高于MOF-5-D与IRMOF-3-D的CO_(2)吸附能力(93.5 cm^(3)g^(-1)),这种具有CO_(2)强吸附和丰富活性位点的多级孔结构为加速传质、加快CO_(2)转化奠定了良好的基础.在H-cell与-0.6 V_(RHE)的条件下,IRMOF-3-D的最大CO法拉第效率(FECO)为65.3%,是MOF-5-D(49.9%)的1.3倍,说明氮掺杂在一定程度上促进了CO_(2)的电还原.此外,Fe@NPC在-0.3 V_(RHE)到1.0 V_(RHE)的宽电位化学区间均表现出较好的性能,即最大的电流密度,最低的起始电位以及92.1%的最高的FECO.而且Fe@NPC在流动池中可以获得更高的FECO(96.4%),同时能够在H-cell与流动池中均保持良好的稳定性.由于*COOH高能垒,它的产生被认为是高效电化学CO_(2)-CO转换的瓶颈.进一步采用原位衰减全反射-傅里叶变换红外(ATR-IR)来实时监测中间体,并深入探究Fe@NPC作用于CO_(2)还原过程的机理,观测到中间体*COOH的逐渐形成和积累,以及同一反应时间内*COOH在Fe@NPC上的更快动力学形成过程;进一步说明Fe位点与氮掺杂多孔碳之间的协同作用显著提高了Fe@NPC的CO_(2)的捕获能力和传质能力并加速了CO生成的动力学.本文以Fe@NPC为阴极组装了Zn-CO_(2)电池,发现该电池具有良好的充电放电性能,放电过程中可提供3.0 mW cm^(-2)的峰值功率密度,同时表现出良好的稳定性(120个循环),实现CO_(2)电还原与储能的良好结合,并表现出高效的能量转换装置的良好应用潜力.综上,本文为设计用于高选择性的CO_(2)还原反应和能量转换器件的铁基催化剂提供了一种新方法.

摘要：工程开挖建设导致软岩形成卸荷损伤,其在水-岩作用下的劣化特征与卸荷损伤程度密切相关。以巴东地区红层泥岩为研究对象,设计进行了泥岩卸荷损伤模拟试验,随后对卸荷损伤泥岩试样进行水-岩作用试验,结果显示:卸荷损伤导致泥岩局部矿物颗粒形态破坏、微裂缝发育,在后续水-岩作用下颗粒间胶结程度持续弱化,孔隙、裂缝进一步扩展。宏细观参数随水-岩作用时间的增长,其中质量m呈现先上升后骤然下降再趋于稳定的趋势,纵波波速P呈现先减少后上升的趋势,体积应变εv呈现逐渐增大的趋势,分形维数K呈逐渐增长的趋势;且各参数的增长速率均随卸荷损伤程度D的增大呈幂函数增加,当D≥0.49时,各参数的增长速率急剧增大;确定以质量、纵波波速、体积应变和分形维数作为与水反应系统的变量,并运用非线性动力学理论建立了水-岩作用下的泥岩劣化模型,并验证了模型的合理性。研究结果表明所建模型能表征卸荷损伤泥岩在水-岩作用下的宏细观特征参数变化趋势提供一定理论参考。

摘要：2002年初,中编办 提出在深圳等5个城市进行新一轮的深化行政改革试点,其改革思路就是 决策、执行、监督适度分开。深圳大学的马敬仁教授参与了深圳改革试点工 作,马教授将这一改革概括为"行政三分"。这种概括应该说是准确的,它的 内涵就是指政府自身的三种权力--决策、执行、监督的适度分开,是属于 行政内部的分权。但一些不了解其内涵的人将其理解为"三权分立"。加上海 外媒体的片面报道,即说深圳进行三权分立的改革,致使深圳这项改革流 产。 经过了两年之久,现在回过头看,"行政三分"是一种有创意的政府改革 新思路,深圳应该继续大胆试验。"行政三分"是对西方决策与执行分开经验 的借鉴,它有利于减少行政决策中的部门利益,有利于提高行政执行绩效。

摘要：东营南郊水厂水质改善工程(一期)是我国"十一五"水专项大型超滤膜水厂的示范工程,采用国产超滤膜,解决了在系统集成中所遇到的一系列难题,建成了我国第一座10×104m3/d的浸没式超滤膜车间,取得了具有里程碑意义的成果。而南郊水厂扩建工程(二期)则在一期工程取得的成果基础上,进一步发挥了超滤处理系统的优势,结合传统处理工艺又创新建设了一条10×104m3/d超滤组合工艺生产线。从规划、设计、建设打破了传统理念,将预氧化、混凝、生物接触氧化、浓缩炭泥回流、超滤集成于一池,将化学预氧化、生物降解吸附与高精度机械分离组合在一起,形成了一种新的针对微污染原水的工艺概念。

摘要：目的了解流动产业工人电子健康素养水平及其安全性行为情况,并分析电子健康素养对安全套协商效能的影响,为进一步干预促进流动产业工人的性健康提供依据。方法采用横断面调查设计,问卷调查流动产业工人的人口学特征、电子健康素养、安全套协商效能等,并利用多重线性回归分析模型分析影响安全套协商效能的因素。结果流动产业工人的电子健康素养得分为(3.01±0.92)分,整体处于中等水平,在性别、学历及收入等维度上呈现出群体差异(均有P<0.05)。男性(β=-0.136,P<0.05)、教育水平更高(β=0.210,P<0.001)、收入更高(β=0.155,P<0.001)的流动产业工人具有更高的电子健康素养。另外,流动产业工人在安全套协商效能的三个层面,即使用、拒绝和劝服效能上,都存在个体差异。而电子健康素养与安全套使用(β=0.035,P<0.001)、拒绝(β=0.278,P<0.001)与劝服效能(β=0.402,P<0.001)皆呈正相关关系。电子素养越高的流动产业工人,安全套协商效能感越强。结论流动工人群体电子健康素养的提升,对于提高流动产业工人的安全套协商效能存在正面效应。在以后性健康行为促进项目中,可以考虑从提高流动工人群体的电子健康素养着手,从而实现更广泛的AIDS防治意义。