摘要：调控催化剂表面的化学键来平衡表面水分子的吸附和分解对于碱性溶液中水分解至关重要.本研究提出一种通过原位界面工程来设计与合成表面具有丰富的Ni-W金属键的Ni2W4C-W3C Janus异质结构的简便策略.预先将金属离子均匀分散在纳米纤维中,在碳化过程中,以电纺纤维为反应器,金属盐首先被还原成Ni和W3C.在持续分解的过程中,Ni原子原位插入W3C晶体中形成新的Ni2W4C相,得到Ni2W4C-W3C Janus异质结构.这使得W3C中原本惰性的W原子成为Ni2W4C中的活性位点.Ni2W4C-W3C/碳纳米纤维可以直接作为电极材料,其在碱性电解液中析氢活性达到10 m A/cm^2的电流密度需要63 m V过电位,析氧活性达到30 m A/cm^2的电流密度需要270 m V的过电位.若同时用作阴极和阳极进行全解水性能研究,其电池电压分别需要1.55和1.87 V就达到10和100 m A/cm^2.密度泛函理论结果表明,Ni与W之间的强相互作用增强了W原子的局域电子态.Ni2W4C为H-OH键的裂解提供了活性位点,W3C促进了Hads中间体与H2分子的结合.原位电化学拉曼光谱的结果表明该材料对水分子和羟基具有很强的吸收能力,W原子是真正的反应活性位点.该方法为构建高效电解水催化材料提供了另一种思路.