摘要：利用量子化学第一性原理计算,对FeB_(20)和Fe_(2)B_(20)团簇的几何构型、电子结构以及由激光诱导的超快自旋动力学进行了研究.计算结果发现,Fe B20团簇中Fe原子倾向吸附于B20管内,而Fe_(2)B_(20)团簇的两个Fe原子分居管内外时更稳定.后者由于磁原子个数的增多,引入了更多的d电子态而表现出结构整体能级的下移;同时,由于该结构两磁原子吸附环境的不同,使得其能态具有不同自旋局域的可能性.基于体系所得多体电子基态和激发态,在特定激光脉冲诱导下,在两个团簇上均实现了亚皮秒时间尺度内的超快自旋翻转和自旋交叉两种动力学过程.其中前者均可逆,且保真度都高达89.7%及以上,后者保真度略低,均在78%及以下.另外,在Fe_(2)B_(20)团簇上,实现了两个Fe原子之间的超快自旋转移动力学,其所需激光能量由于初末态较大的能级差和较多的中间态参与而较之其他动力学最高.本文工作为吸附磁原子的管状硼团簇体系上所实现的超快自旋动力学功能进行了预测,可望对其未来的实验实现以及相关自旋逻辑功能器件的设计和应用提供理论指导.