摘要：综述近年来Cu基材料电催化CO_(2)还原(ECR)生成多碳产物的研究进展,着重介绍ECR反应机理、Cu基催化材料的各种设计策略及电解池系统优化,并展望未来该领域的发展方向.结果表明:Cu基催化剂的优化和设计能够有效降低*CO关键中间体产生及偶联的能垒,进而优化多碳产物的合成效率;原位检测技术时空分辨率的提升则有助于深入ECR认识反应机理,从而优化Cu基材料的设计合成.

摘要：异质原子掺杂的铂基纳米晶在多相催化领域具有广阔的应用前景,然而基于原位表面掺杂策略来优化表面原子构型仍颇具挑战.本研究通过原位表面掺杂的化学方法制备出多枝状PtNiCoRh四元金属纳米晶.抗坏血酸和铑离子的配位作用实现了铑离子的延迟还原,从而可控地将铑原子锚定在催化剂表面层.电催化研究表明原位表面掺杂的Pt_(67)Ni_(16)Co_(16)Rh_(1)纳米晶针对甲醇、甲醛和甲酸电氧化都具有优异的催化活性、稳定性及抗CO中毒特性.原位电化学红外光谱结果表明抗腐蚀性强的铑原子的表面掺杂能有效调控催化剂表面Pt位点,其中CO中毒中间体以更容易氧化消除的桥位态吸附在Rh–Pt异质位点.本研究提出的原位表面掺杂策略将有助于设计高原子利用率的高效多相催化剂.