摘要：随着能源危机和环境污染等问题的不断加剧,设计并制备新一代能源材料实现能源的优化利用、转化和储存是当今能源研究领域关注的重点.原子层沉积技术(atomic layer deposition,ALD)是一种新兴的纳米材料制备和表面改性技术,具有沉积材料结构均一、区域选择性强、原子级精准可控等优势,可以实现金属单质、金属氧化物、金属硫化物、金属氮化物等多种类材料的可控制备,因而在众多领域得到了研究应用.本文首先简要阐述了ALD的技术原理和特点,之后重点介绍了其在能源小分子催化转化利用和清洁能源转化储存两大领域的应用,总结了其在能源材料理性设计和精准制备方面的优势.最后,针对目前ALD存在的难点和挑战,展望了其在能源材料领域的应用前景和未来的研究趋势.

摘要：多相催化剂是极为重要的一类催化剂,在许多重要工业反应中扮演关键角色。然而,传统的湿化学合成手段在很多情况下难以做到对催化剂活性位点的结构、组成以及其周围局部环境的原子级精细调控,继而给优化催化剂性能、理解多相催化机理带来较大的挑战。原子层沉积(ALD)是一种气相催化剂合成技术,其原理是基于两种前驱体蒸汽交替进样并在载体表面上发生分子层面上的"自限制"反应,实现目标材料在载体表面上的精准沉积。利用其分子层面上的"自限制"反应特性,并通过改变沉积周期数、次序和种类等方法可以实现对催化剂活性位结构的原子级精细控制,进而为人们提供了一种催化剂"自下而上"精细可控合成的新策略。在本文中,我们总结了利用ALD方法在负载型单金属和双金属催化剂精细设计方面的进展,讨论了ALD方法在设计高效催化剂方面的特点与优势。特别地,我们总结了利用ALD方法制备单原子和双原子结构金属催化剂的方法与策略。此外,我们总结了利用氧化物可控沉积精准调控金属催化活性中心周围的微环境,从而实现提升催化剂活性、选择性和稳定性的方法。最后我们展望了ALD技术在催化剂制备领域中应用的潜力。

摘要：双金属纳米颗粒催化剂因其在众多化学反应中的广泛应用而备受人们关注.其催化性能与双金属颗粒的结构密切相关.在原子水平上理解其结构热稳定性对设计高稳定性双金属催化剂具有重要意义.本文利用选择性原子层沉积技术,在SiO_(2)载体上精准地构筑了Au@Pt与Au@Pd核壳型催化剂,其中Au核尺寸约为5.1 nm,Pt或Pd的壳层厚度均控制在两个原子层左右.使用谱学、电镜表征对比其在氢气氛围下的结构热稳定性,发现相较于Au@Pd/SiO_(2)核壳型催化剂,Au@Pt/SiO_(2)更难于向合金结构转变,展现出了更为优异的结构热稳定性.此外,550℃高温还原后,两种催化剂均维持其颗粒尺寸,无明显聚集现象,展现出优异的抗烧结性能.Au@Pt/SiO_(2)核壳型催化剂具备更好的结构热稳定性,可能是源于壳层Pt原子更高的熔点以及Au-Pt之间更小的晶格失配.该工作为理解双金属纳米颗粒在高温下的热力学行为的内在机制提供了参考.

摘要：现实中的催化剂是个相当复杂的系统体系,且为粉末状,限制了多种表面科学表征手段的应用.科学家通过建立简化的催化剂模型,充分利用目前多种有力的科技分析手段,如扫描隧道显微镜(STM)、透射电镜(TEM)、光电子能谱(XPS)、傅里叶变换红外吸收谱(FTIR)、电子能量损失谱(EELS)等,直观地在原子尺度上研究催化反应的机理,从而使得人们能够设计出选择性能更高、催化性能更好的催化剂.