摘要：为了探究相同共轭骨架中不同位点引入不同侧链对相应小分子非富勒烯受体光电性能的影响,本文通过在中心核茚并二噻吩并[3,2-b]噻吩(IDT)单元和端基(1,1-二氰基亚甲基)绕丹宁单元上同时引入正辛基柔性侧链并以噻吩稠合苯并噻二唑(BTT)单元为“π-桥”而构建了一个新的A-π-D-π-A型非富勒烯受体(JC11).与以往研究得到的两个A-π-D-π-A型非富勒烯受体(A2和JC1)相比,在中心核和端基同时引入适宜长度的正辛基侧链不仅赋予JC11更有利的分子间堆叠,而且使JC11比在中心核引入刚性更强和空间位阻更大的己基取代苯基侧链的A1表现出了更大的吸收红移和更好的结晶度;同时也比在端基仅引入短链乙基侧链的JC1表现出了更好的溶解性能,避免了其与PTB7-Th给体共混时出现过度聚集而导致相分离尺度过大.此外, JC11在给体/受体共混膜中展现了比A2和JC1更高的摩尔消光系数(高达1.14×10~5 L·mol~(-1)·cm~(-1))和更高的电子迁移率(μe=1.01×10~(-3) cm·V~(-1)·s~(-1))以及更平衡的电子/空穴迁移率(μ_e/μ_h=2.72).因此,基于PTB7-Th∶JC11的太阳能电池器件经优化后实现了10.09%的光电转换效率(PCE)和高达24.20 mA/cm~2的短路电流密度(J_(SC)),超过PTB7-Th∶A2和PTB7-Th∶JC1优化器件8.20%和8.16%的PCE以及低于20 mA/cm~2的J_(SC)值.研究结果表明,调节共轭主链侧链是一种简单且有效的调控非富勒烯小分子受体材料的吸收性能和结晶性能的分子设计策略,可大幅提高异质结有机太阳能电池的J_(SC)和PCE.

摘要：钙钛矿太阳能电池的表界面性质是影响器件效率和稳定性的关键性因素.本文中,我们首次发现空穴传输层中的添加剂4-叔丁基吡啶(tBP)可以将钙钛矿非晶态和缺陷表面层进行重结晶,并且钝化晶粒表面的缺陷位点.该重构可使钙钛矿的表面功函数增大,降低了钙钛矿与空穴传输层之间的界面能级失配,提高了器件的光电压.进一步地,我们通过化学键合强度设计,开发了更有效的空穴传输层添加剂4-叔丁基哌啶(tBPp),它比tBP具有与钙钛矿表面缺陷位点更强的相互作用.得益于吸附能的增强,经tBPp重构的钙钛矿表面缺陷态密度降低,且在热、光、湿度的作用下稳定性更好.基于tBPp作为添加剂的钙钛矿电池最高效率达到了24.2%.在氮气气氛中进行最大功率点跟踪测试,未封装的设备在连续光照超过1200小时后几乎可以保持其初始效率.本工作全面揭示了空穴传输层中添加剂对于钙钛矿电池的效率和稳定性的重要性,并提供了系统和基础性理解.

摘要：在钙钛矿太阳能电池(pero-SCs)中,载流子扩散过程中带电缺陷的捕获是其非辐射复合损失的主要来源,而常见的缺陷态钝化策略具有较强的尺寸依赖性,使得大面积应用受限.因此,本文通过精准设计合成高介电常数的p-型有机半导体,构筑了具备高介电常数的钙钛矿薄膜,增强了介电屏蔽效应,降低了载流子捕获概率,减少了非辐射复合损失.该本征策略表现出较低的钙钛矿组分和尺寸依赖性,基于此策略制备了效率为23.35%的小面积(0.062 cm^(2))和21.93%的大面积(1 cm^(2))器件;同时,该策略提高了器件的工作稳定性和热稳定性,为制备高性能的大面积pero-SCs开辟了一条新途径.