摘要：随着全球经济增长,对能源需求不断攀升,进而推动了能源的开发与利用,不可避免导致CO_(2)排放量的持续上升。为有效应对这一环境挑战,电催化CO_(2)还原(CO_(2)RR)技术应运而生,并迅速成为研究热点。该技术不仅可将CO_(2)转换为燃料和化学品,而且有助于实现可再生能源储存。在众多催化剂中,铜基催化剂因其能高效将CO_(2)直接转化为高价值多碳化学品(如乙烯和乙醇)而受到关注。近年来,铜基CO_(2)RR催化剂优化设计进展显著,主要集中在提高催化活性、选择性和稳定性上。重点综述了近年来电催化CO_(2)RR用铜基催化剂的优化设计策略研究进展。从调控催化活性和选择性以及稳定性2方面,分别讨论了晶面工程、合金化处理、铜氧化态调节、催化剂表面功能化和缺陷工程等代表性调控策略的研究进展,探讨了电催化剂的核心参数(组成、微观结构、形貌、尺寸等)对催化剂性能的协同效应。最后对未来电催化CO_(2)RR技术的发展前景进行展望,并分析当前面临的挑战。

摘要：近年来,具有可控元素分布的铜基多金属纳米晶作为CO_(2)还原反应(CO_(2)RR)的电催化剂,受到了广泛研究。通过对铜电催化剂进行二次甚至多次的金属元素修饰,能够有效改变其整体d带结构并引起d带中心的位移。这种变化可以影响铜对关键中间体的表面亲和力,从而影响后续的催化途径。除了调整电子结构,形貌工程也成为提高CO_(2)RR电催化性能的有效手段。相对于随机形状的球形颗粒,基于二维纳米片构建的三维多孔结构有利于最大限度地暴露表面原子,为催化过程中产生的关键中间体提供丰富的扩散通道和反应中心。然而,通过设计合成路线构建这种类型的纳米结构是一项技术挑战,传统的分步自组装策略耗时且难以精确控制结构。因此,我们的研究旨在实现高纯度的合成方法,制备这种独特的纳米结构,并精确调控元素组成和电子结构,以探索结构优势与CO_(2)RR电化学性能改善之间的潜在关系,具有重要的应用价值。在此研究中,我们合理设计了钯-铜-银(Pd-Cu-Ag)纳米晶的二维-三维杂化结构,实现了可控的合成过程,并验证了其在电化学CO_(2)还原中的应用潜力。合成过程中,通过使用封装剂十八烷基三甲基氯化铵,成功地将Au@Cu_(x)O纳米球转化为层状CuAg纳米花(HNFs)。有趣的是,该过程中原位形成了作为构建单元的纳米薄片。通过对CuAg HNFs与Na_(2)PdCl_(4)进行电偶置换,除去了Ag和Cu,引入了零价的Pd,并在纳米片上形成了大量孔隙。我们对这些CuAg电催化剂进行了CO_(2)RR测试,结果显示Pd_(0.7)Cu_(40.0)Ag_(59.7)PHNs在C_(2+)产物选择性(69.5%)和C_(2+)分电流密度(-349.1mA·cm^(-2))方面表现出最佳性能。密度泛函理论(DFT)模拟表明,PdAgCu表面具有独特的电子性质,降低了C-C偶联反应的能垒,凸显了Pd掺杂对CuAg电催化剂CO_(2)还原的卓越性能。本研究为基于多孔纳米薄片构建多层次多金属纳米结构提供了一种直观方法,并验证了其在电催化方面的结构优势,为高效的CO_(2)RR催化剂的合理设计提供了依据。

摘要：写字之于书法,以技近乎道论之,庶几恰当。所谓道者,是事物之本原、规律或原理。中国书法,传之既久,学之者众。然今之学书者,每斤斤于技法,一味因袭前人,不敢越雷池半步,其结果难免"老死碑(帖)下"(齐白石语)之厄运。当然,时下尚有另一类昕谓现代艺术,假托汉字,狂涂乱抹,此种行径尚且不能语之为书法,有人嗤之以杂耍,或谓之"涂鸦",大约属于图画范畴吧,此不赘述。窃以为,当今书法,应以延续文脉为宗,倡导性灵、涵养天趣为尚,馆阁体、

摘要：闽人林跃平,美髯丰仪容,性豪爽,倜傥不羁。居北京,业书画篆刻,以擅绘钟馗名于世,好事者以"当代第一钟馗"呼之,友朋私下议及,谓之曰:当之无愧!跃平一笑,由之。初,人姑妄叫之,其姑妄听之,后,人姑妄叫之,其心安理得听之。再后来,干脆自刻一印:"当代第一钟馗",自此,"

摘要：余颜拙居曰十笥山房。笥者,箱也。旧指竹制,今泛指各类箱子,特指书箱。古人形容一个人读书多,说'腹笥甚夥',即取此意。所谓十笥,不过是藏了十数个旧书箱,又有几本破书罢了。长物,身外余物。盖指无关生存实用的多余之物,语出《世说新语》。明人文震亨撰有《长物志》,其所取者,已非多余之物之意,实指文房雅玩古器物也。于收藏鉴赏诸法,娓娓道来:挹古今清华美妙之气于耳目之前,供我呼吸.