摘要：钙钛矿太阳能电池的表界面性质是影响器件效率和稳定性的关键性因素.本文中,我们首次发现空穴传输层中的添加剂4-叔丁基吡啶(tBP)可以将钙钛矿非晶态和缺陷表面层进行重结晶,并且钝化晶粒表面的缺陷位点.该重构可使钙钛矿的表面功函数增大,降低了钙钛矿与空穴传输层之间的界面能级失配,提高了器件的光电压.进一步地,我们通过化学键合强度设计,开发了更有效的空穴传输层添加剂4-叔丁基哌啶(tBPp),它比tBP具有与钙钛矿表面缺陷位点更强的相互作用.得益于吸附能的增强,经tBPp重构的钙钛矿表面缺陷态密度降低,且在热、光、湿度的作用下稳定性更好.基于tBPp作为添加剂的钙钛矿电池最高效率达到了24.2%.在氮气气氛中进行最大功率点跟踪测试,未封装的设备在连续光照超过1200小时后几乎可以保持其初始效率.本工作全面揭示了空穴传输层中添加剂对于钙钛矿电池的效率和稳定性的重要性,并提供了系统和基础性理解.