摘要：随着市场竞争的加剧,以产品需求为导向精确定制符合需求的化学品成为化学工程研究发展的探索新方向。电解水制氢是生产高纯氢气并转换储存大规模可再生能源的一种有效方法。为实现高效的电-氢气转换效率,高性能的电解水析氢析氧电极是必不可少的。电解水电极材料具有复杂的化学组成及多层次的结构,其中电极表面催化材料的物理化学性质和形貌结构是决定电解水性能的最主要因素。本文结合本课题组在电解水催化方面的研究工作,综述了近几年国内外电解水电极催化材料的最新研究进展,阐述了电解水电极催化材料以反应机理为导向的催化剂设计理论、以产品性能为导向的催化剂设计方法学(包括纳米结构构筑、晶面调控、载体复合、晶相调节、杂原子掺杂、合金化和聚合物表面修饰)及应用,针对化学产品工程的发展与需要,介绍了电解水电极催化材料跨越分子尺度、微纳结构及合成应用的产品设计和产品工程研究的关键科学问题和发展方向。

摘要：质子交换膜燃料电池(PEMFCs)目前主要催化剂为贵金属Pt基催化剂。然而,Pt价格高、储量低等问题严重阻碍了PEMFCs的商业化进程。发展低成本、高性能的氧还原催化剂是解决铂资源短缺、降低燃料电池成本、实现燃料电池商业化的关键。结合本课题组的研究工作,综述了最近几年非铂催化剂在燃料电池阴极氧还原方面的研究进展,着重探讨了新型氮掺杂碳基纳米材料的设计与制备,并概述了非铂催化剂面临的困难以及未来发展方向。

摘要：由于快速增长的能源需求和日益紧迫的环境问题,清洁和可再生能源的开发受到全球范围的高度关注.质子交换膜燃料电池(PEMFC)可以直接把燃料所具有的化学能转换为电能,具有转化效率高、环境污染小和比能量高等优点,广泛应用于汽车、飞机等交通工具以及固定电站等领域.PEMFC中阴极侧的氧还原反应(ORR),由于多重质子-电子转移和固有的缓慢动力学,是影响燃料电池整体效率的重要因素.Pt基催化剂由于能够提供较好的催化性能而被认为是较好的阴极材料.然而,广泛使用的Pt基催化剂因成本较高和资源短缺等问题严重阻碍了PEMFC的大规模应用.因此,设计开发非贵金属阴极催化剂对于降低催化剂的成本十分必要.其中,碳基催化剂因具有较好的导电性和化学稳定性,已经成为ORR领域中贵金属催化剂强有力的替代品之一.本文从碳基催化剂的活性位点和孔道结构出发,系统总结和讨论了提高催化剂活性、稳定性和抗中毒性能等方面的研究进展.首先,简单介绍了ORR反应的机理以及碳基催化剂在反应过程中存在的主要问题,即本征活性低,活性位密度低,体积密度小以及稳定性差等.然后,针对以上问题,提出了构筑高活性和高稳定性碳基催化剂的策略.在碳载体中掺杂适量的杂原子和金属原子有助于构建具有高本征活性的催化位点,将金属纳米颗粒设计成原子级和超小纳米团簇有助于增加活性位点的数目.对于目前使用最广泛的Fe-N-C催化剂,从理论上解释了其在酸性介质中活性位点极易失活的主要原因,提出制备具有优异稳定性ORR催化剂的解决方案.孔道结构作为催化剂微观结构的重要组成部分,对活性位点的分布和传质具有十分重要的影响.从合成策略和不同孔径大小对ORR性能影响的两个角度出发,具体论述了现有文献中所报道的制备微孔、介孔和大孔三种孔道结构的方法,同时详细讨论了三种孔结构在ORR中的作用.最后,基于活性位点的设计和多孔结构的构建,对设计和制备高效碳基电催化剂进行了总结,展望了碳基催化剂未来的发展和研究思路.

摘要：电催化剂是化学能转化过程中电化学反应的核心,最大程度地提升其催化性能,对提高电催化效率、节能降耗具有重要意义。如何确保催化剂活性中心在物质(包括电子)的传输通道交汇处,调控活性并同步提升其稳定性与导电性,是设计与优化电催化剂并实现其性能最大化的关键。在催化剂的构筑与制备中,表界面结构、组成与性质等的变化往往呈现非线性关系,即介于两极端情况的介尺度区域内会出现性质的突变,表现出介尺度性质。基于此,从“介尺度”的视角,总结了近年来在催化剂表界面活性位构筑与调控中存在的介尺度现象与对应策略,从晶体结构、化学组分、相界面以及应变效应等对催化剂结构以及性能的调变几个方面进行分析梳理,进一步指出:介尺度思想可以指导电催化剂的设计,为制备高性能电催化剂提供了新的思路和视角。

摘要：与传统有机合成技术相比,电合成技术具有原子利用率高、反应条件温和、易控制、污染小等优势,近年来成为有机合成领域的研究热点。电化学反应主要发生在电极-溶液界面,反应物在界面处的传质、吸附和表面反应行为决定了电化学反应的活性和选择性。本文从不同的尺度综述了近年来国内外关于提升有机电合成活性和选择性的最新研究进展,重点讨论了催化剂电子结构调控、电极-溶液界面设计以及反应与传递耦合等策略对有机电合成活性和产物选择性提升的影响,提出了有机电化学反应机理、催化剂构效关系、电合成反应器、反应与分离耦合等重点研究方向,为推进有机电合成发展提供思路。

摘要：燃料电池是将化学能转化成电能的装置,其空气电极催化层的设计,既要包含丰富的、易于接近的反应活性位,也要具备高度连通的电子、质子以及反应物、产物传质通道,因此电极必须具有特定三维几何结构形貌和有序分布的各功能化孔道,确保催化活性位得以充分利用以及反应可以连续进行。针对催化剂孔道的几何结构调控,本文调研了最近报道的一系列研究工作,从模板法、高温相变法、模板/相变复合方法以及基于金属有机框架材料进行孔道设计等四种主要方法出发,综述了该领域的最新研究进展。

摘要：电化学反应器中隔膜材料是将正极和负极在电子通路上隔开但在离子传输通路上保持畅通的特殊材料。作为电化学反应器三个关键材料之一,隔膜材料还需耐强酸/强碱和高电压等环境。围绕电化学反应器中隔膜材料,从分子设计的角度针对材料电化学性能与化学稳定性的调控、电化学装置的介观传质性能的促进和改善等研究思路与进展进行了综述,为相关研究提供性能导向的分子设计参考。

摘要：电催化过程是时空多尺度的复杂系统,探究认识多孔电极电催化体系中不同层次和尺度下的介尺度行为,对进一步强化电催化反应以及物质扩散传递,提高效率减低能耗具有重要的意义。围绕多孔电极、电催化剂以及隔膜,对多级孔电极结构的构筑、电催化剂表界面活性位调控、介尺度结构可控制备策略和隔膜结构调控中存在的介尺度现象以及介尺度效应进行了详细的综述,发现电催化体系中各层次之间的介尺度行为可以用于优化、调控、指导多孔电极、电催化剂以及隔膜的设计与制备,为丰富和完善电化学催化体系提供了新思路和新角度。

摘要：以单质硫为正极的锂硫电池表现出极高的放电比容量(1672 mAh·g^(-1)),是极具潜力的下一代二次动力电池。然而,充放电过程中溶解的高阶多硫化锂(Li_(2)S_(n),4≤n≤8)的穿梭效应,以及硫物种缓慢的氧化还原动力学过程是锂硫电池商业应用前需要解决的关键问题。而电化学催化的引入是解决上述问题行之有效的策略。本文从电化学催化角度出发,重新讨论认识多硫化物的存在形式,并从吸附-催化、活性中间体两个方面,根据不同的反应机理、路径分析多硫化物转化机制,总结定量评价催化性能方法,以期为锂硫电池高效电催化剂的设计提供思路。

摘要：Electrochemical water splitting is regarded as the most promising approach to produce ***,the sluggish electrochemical reactions occurring at the anode and cathode,namely,the oxygen evolution reaction(OER)and the hydrogen evolution reaction(HER),respectively,consume a tremendous amount of energy,seriously hampering its wide ***,single-atom catalysts(SACs)have been proposed to effectively enhance the kinetics of these two *** this minireview,we focus on the recent progress in SACs for OER and HER *** classes of SACs have been reviewed,i.e.,alloy-based SACs,carbon-based SACs and SACs supported on other *** factors affecting the activities of SACs are also highlighted,including the inherent element property,the coordination environment,the geometric structure and the loading amount of metal ***,we summarize the current problems and directions for future development in SACs.