摘要：海水提铀中吸附剂的吸铀机理对提高海水提铀效率和选择性有重要的理论指导意义。本工作运用密度泛函理论研究了不同配体对铀酰离子(UO_2^(2+))选择性配位机理。首先通过理论模拟所得数据与文献数据进行比较,键长偏差均不大于0.006nm,验证了计算方法和参数设置的合理性;其次比较了乙酰肼、乙酰氧肟酸、N-羟基乙脒和甲基偕胺肟与UO_2^(2+)配位几何结构和热力学性质,得出气态下N-羟基乙脒与UO_2^(2+)有较好的配位性能,从电子云密度和空间位阻角度出发进行分析,电子云密度越大、空间位阻越小、碱性越强和给电子效应越强等几种因素可以提高配体对铀的配位选择性;水溶液中甲基偕胺肟(CH_3AO)以η~2构型与UO_2^(2+)配位选择性最好,通过分子轨道的模拟,得出—C=N—O键存在p-π共轭效应,加强了CH_3AO与UO_2^(2+)配位。