摘要：Cyclic dinucleotides(CDNs) are known to activate stimulator of interferon genes(STING) and induce type I interferon responses, therefor possess great potentials to be of immunotherapeutic value for cancers and infectious diseases. However, the existence of different single nucleotide polymorphism(SNP) of human STING(hSTING) gene poses an obstacle to achieve broad-spectrum activation by CDNs. We reported here the design and synthesis of a total of 36 CDNs, representing all structural variations, that contain four bases(A, G, C, U) and two linkage directions(2′-5′-linked and 3′-5′-linked phosphodiester).Through systematic evaluation of IFN-β induction with a dual-luciferase reporter assay, we discovered that wild type hSTING and two isoforms(HAQ and AQ) showed strong response while hSTING-R232 H and R293 Q exhibited the relatively weak response to CDNs stimulation. For the first time, we found that the c[G(2′,5′)U(2′,5′)] showed excellent activity against all five hSTING variants even equivalent to the endogenous ligand c[G(2′,5′)A(3′,5′)]. Furthermore, we have also demonstrated that 3′-3′CDNs with two 3′-5′ phosphodiesters showed higher serum and hydrolase stability than 2′-2′ CDNs with two 2′-5′ phosphodiesters and 2′-3′ CDNs with one 2′-5′ and one 3′-5′ phosphodiester. It is very interesting to note that 2′-2′ CDNs has been found for the first time to show strong activity. These findings will stimulate our exploration for the new functional role of CDNs, and provide guidelines to design CDNs based hSTING targeted drugs.

摘要：脊髓损伤(SCI)后大脑皮层运动区神经元的功能重组对机体功能康复的影响仍然不为人知。脊髓损伤前后,对一只在跑步机上直立行走的恒河猴的大脑皮层运动区神经元信号进行记录,利用不同神经元动作电位序列间的相关系数建立神经元网络图。为了研究神经元活动模式的变化与功能康复之间的联系,利用图论算法计算了神经元网络图的全局效能指标和神经元脆弱性指标。结果显示,不同时期神经元活动模式的显著变化意味着运动区神经元的功能重组(神经可塑性)与脊髓损伤后猴子的功能康复状态紧密相关,且这种神经功能重组对于猴子步行功能的康复起了非常重要的积极作用。

摘要：珠海市某工业园区混合污水处理厂设计规模为5×10^(4)m^(3)/d,项目定位高、水质成分及结构形式复杂、处理、设计和建设难度大、出水标准要求严苛。设计采用地下式水处理+地上式生态景观花园打造相结合的建设模式。针对含镍废水、生产废水、生活污水混合性质的水质,处理工艺采用混凝沉淀、芬顿氧化、臭氧氧化、离子树脂交换、BFBR立体生态技术、连续砂滤等组合方式。实际运行出水污染物指标浓度远低于排放标准,工艺系统处理效好,COD、NH_(3)-N、TN、TP、TNi、TCu平均去除率分别达到81.9%、99.7%、69.3%、91.1%、81.7%、85.9%。

摘要：甲烷作为重要的气态化石能源,广泛存在于天然气中.利用非均相催化剂将甲烷转化为液体燃料是天然气全面经济开发的有效策略之一.目前催化剂普遍存在催化速率较慢、效率不高及催化剂难回收的问题.作为较新出现的晶态多孔材料,金属有机框架(MOFs)已被证明在各种功能化纳米材料的设计和合成中是有前途的非均相催化剂或载体/前体.本文系统地综述了基于MOFs的非均相催化剂将甲烷转化为高附加值化学品的最新进展.重点主要放在催化剂设计、催化反应性和反应机理上.此外,讨论了MOFs催化剂在甲烷转化中的主要挑战和进一步的发展方向.

摘要：Sintering inhibition of a catalyst at high temperatures is a challenge during heterogeneous catalysis. In this paper, we report that hexagonal boron nitride(h-BN) is an optimal material for anti-sintering γ-Al_(2)O_(3)-supported Pt nanoparticles(NPs) originating from the high thermal conductivity of h-BN. The high thermal conductivity of h-BN ensures maximal heat dissipation from Pt NPs to γ-Al_(2)O_(3),thereby causing both Ostwald ripening and particle coalescence of Pt NPs to be decelerated at elevated *** of Pt NP sintering is also shown in the reducible TiO^(2-)supported Pt NPs with the help of h-BN. The proposed anti-sintering strategy using thermal management is universal, providing new insight into the design of anti-sintering materials and structures for a wide range of applications in heterogeneous catalysis.

摘要：析氢反应涉及电子和质子转移过程,即PCET过程,需要较大的过电势才可以驱动析氢反应发生.因此,合成过电势低,活性高的催化剂成为研究热点.自然界中,铁铁氢化酶可以将质子高效地还原成氢气.经研究,铁铁氢化酶的结构中有一个氨基基团位于活性金属中心铁的一侧,因此可以精准、有效地将质子传递给金属铁,从而提高催化效率.受自然界启发,很多分子催化剂模拟了自然界中氢化酶的结构,在分子内引入proton-relay基团,促进了析氢过程中PCET的过程.但目前只有关于这类分子催化剂通过促进质子传输进而提高催化效率的文献报道,尚未发现有关其改变氢氢成键方式的研究.前期工作中,本课题组设计合成了卟啉镓并用于电催化质子还原的研究.利用循环伏安法对其析氢活性进行了测试,发现分别以三氟乙酸(TFA)和醋酸(HOAc)作为质子源时,催化析氢的电化学行为不同.在强酸(TFA)体系中,催化剂在经历了两电子还原后,生成的金属氢化物可以直接和质子发生反应,生成氢气.但是在弱酸(HOAc)体系中,生成的金属氢化物需要再经过一电子的还原才可以驱动整个催化反应的进行.在该工作的基础上,通过调研文献得知,在分子内引入酸基团时,可以极大地增加中心金属周围的质子浓度,并且改善质子传输的速率.基于以上想法,在卟啉镓的分子内引入了磺酸基团作为proton-relay的中心,使催化剂能够在弱酸存在的体系中实现强酸的催化析氢路径.本文合成了第二配位层带磺酸基团的卟啉镓化合物(1).在弱酸(HOAc)作为外加质子源时,利用循环伏安法证明了生成的镓氢化合物是真正的活性物种,可以驱动整个催化析氢反应的发生.循环伏安法实验结果表明,化合物1具有很高的催化活性,其TOF值可以达到1.3×10^(5)s^(-1).为了进一步研究催化机理,通过停留光谱实验对该反应进行了原位监测,将化合物1两电子还原后形成的物种(12-)与HOAc的乙腈溶液混合,混合液的紫外光谱可以迅速变回到化合物1原始的光谱,进一步证明了引入磺酸基团可以使生成的镓氢化合物能够直接与弱酸(HOAc)发生反应生成氢气.理论计算结果表明,引入磺酸基团可以显著地降低氢氢成键的能垒.因此,引入磺酸基团,利用限域效应使催化剂周围的质子浓度和强度增强,从而使催化剂能够在弱酸体系中通过强酸的催化路径生成氢气.综上,本文阐明了第二配位层proton-relay基团具有促进质子转移和调控氢氢成键过程的作用,为设计具有优异电催化析氢性能的分子催化剂提供了新的思路.

摘要：单原子催化剂在原子利用率卓越、配位环境具有可调谐性等方面表现出独特优势.其独特的原子结构通过诱导甲烷中C–H键的静电极化显著降低活化能.稳定中间体并防止反应产物的过度氧化,加速了甲烷在温和条件下的反应速率.本文综述了近年来单原子催化剂在甲烷低温液相条件下直接选择性氧化为C1~C2含氧化合物方面的研究进展.具体讨论了不同载体(碳基材料、分子筛、金属氧化物、金属有机框架)上呈原子级分散型活性位点催化剂的设计及制备方法、活化甲烷的反应机理和载体与催化性能之间的构效关系.最后,简单讨论了各类原子级分散型催化剂在甲烷选择氧化反应中的优势与挑战,并对单原子催化剂的发展进行了展望.

摘要：登楼山隧道是弥勒–玉溪高速公路中最重要的控制性工程,本文将对登楼山隧道的断面布置形式与工法选择进行研究。通过对登楼山隧道的工程概况以及国内特长隧道断面形式的调研情况进行分析,推荐本隧道拟采用设置平行导洞的三洞方案进行设计。针对钻爆法和TBM工法各自的优缺点,从地层适应性、施工安全性、技术可行性、经济性、施工工期等5个方面进行对比分析,推荐平行导洞工法选择使用钻爆法施工。分析过程为类似工程案例提供参考依据。

摘要：以二缩三乙二醇和三羟甲基乙烷为原料,分别经硝硫混酸硝化制备了质量分数均≥99%的二缩三乙二醇二硝酸酯(TEGDN)和三羟甲基乙烷三硝酸酯(TMETN),通过红外和核磁对2种化合物进行了结构表征,分析结果与物质结构吻合。配制了不同比例的TMETN/TEGDN混合硝酸酯,研究表明:TEGDN和TMETN 20 ℃时的密度分别为1.335 6、1.469 3 g/cm^(3),20 ℃时的黏度分别为10.85、148.30 mPa_·s,玻璃化温度(T_(g))分别为–78.65、–63.20 ℃,燃烧热分别为14 316、10 993 J/g;混合硝酸酯的w(TMETN)与密度和燃烧热均呈线性关系,线性拟合程度较高;混合硝酸酯的T_(g)介于TEGDN和TMETN的之间,随TMETN含量增加而逐渐升高;混合硝酸酯存在超额黏度,TEGDN质量分数为30%~40%时超额黏度绝对值达到最大,TEGDN的加入能够降低TMETN黏度。

摘要：接地线是保证电力作业人员人身安全的重要设备。传统的接地线缺乏信息化、智能化管理手段,接地线的提取、归还无闭环管理手段,容易出现错挂、漏挂、漏还等情况,给电网的安全稳定运行带来巨大风险。本文对接地线、接地线柜、接地桩进行物联化、智能化改造,设计涵盖“云管边端”的接地线全流程管控系统架构,研发接地线全流程管控系统和智能监测装置。通过边缘物联代理跨区同步方式实现接地线、接地线柜、接地桩实时状态及业务数据在安全Ⅳ区和互联网区的协同一致,基于数据跨区同步实现接地线数据跨区采集和全景监视,保证接地线精准挂接,提高现场运检人员的安全性和工作效率,为电网的安全稳定运行提供保障。