摘要：过渡金属磷化物是电催化设计中的新兴材料,而多元金属磷化物因其能显著提高电催化活性而备受关注.然而,由于不同种类金属前驱物之间水解和缩合速率的差异,当前有关超过两种金属元素和化学计量比精确控制的多元金属磷化物的报道非常少.因此,合理设计多元金属磷化物的组成对提高其催化性能具有重要意义.本工作通过直接磷化二价过渡金属离子氢氧化物的合成策略,制备了能够精确控制化学计量比(x:y:z=(1–10):(1–10):1)的分级结构Co_(x)Ni_(y)Fe_(z)P,其中具有最优组分的Co_(1.3)Ni_(0.5)Fe_(0.2)P在析氧反应(OER)中展示了优异的催化活性和高稳定性.密度泛函理论计算表明,相对于其他组分的过渡金属磷化物,Co_(1.3)Ni_(0.5)Fe_(0.2)P在费米能级附近的态密度明显增加,这可以增强催化剂对OH−的吸附,从而提升OER性能.