摘要：The photocatalytic production of syngas using a noble-metal-free catalytic system is a promising approach for renewable energy and environmental *** this study,we demonstrate an efficient catalytic system formed by integrating Co single sites,which act as the active sites,in covalent triazine frameworks(CTFs),which act as the photoabsorber,for the photocatalytic production of syngas from CO2 in aqueous *** enhanced light absorption of the CTFs,which contain intramolecular heterojunctions,in conjunction with 0.8 mmol L^‒1 of the Co complex enables excellent syngas production with a yield of 3303μmol g‒1(CO:H2=1.4:1)in 10 h,which is about three times greater than that achieved using CTF without a *** the photocatalytic reaction,the coordinated single Co centers accept the photogenerated electrons from the CTF,and serve as active sites for CO2 conversion through an adsorption-activation-reaction *** calculations further reveal that the intramolecular heterojunctions highly promote photogenerated charge separation,thus boosting photocatalytic syngas *** work reveals the promising potential of CTFs for single-metal-site-based photocatalysis.

摘要：光催化CO_(2)还原制备碳基化学品,是解决能源危机的理想途径之一.以往的研究主要聚焦于金属位点催化,尽管金属催化剂具有显著的应用潜力,但其高昂的成本和金属中心易失活的问题,限制了其广泛应用.因此,模拟植物光合作用,探寻基于非金属位点的光催化剂,为CO_(2)还原提供了新的解决思路.共价有机框架材料(COFs)作为一种新型有机晶态多孔材料,因其高度有序的结构和π共轭体系,通常表现出半导体特性.在COF中引入氮官能团,能有效增强对CO_(2)的吸附和活化能力,有望在COFs上实现非金属光催化CO_(2)还原.本文利用COF异质结材料研究了非金属位点催化CO_(2)还原过程.采用原位合成方法制备出ZnIn_(2)S_(4)@TAz-COF异质结材料.红外光谱、Raman光谱和X-射线衍射等方法证明了异质结材料的成功合成.扫描电镜和透射电镜观察显示,ZnIn_(2)S_(4)纳米片与COF形成了异质互融界面,这对后续研究电子转移路径和光催化增强机制至关重要.通过紫外-可见光漫反射光谱、紫外光电子能谱和Mott-Schottky表征,分析了复合前后样品在能带结构上发生的变化和单独组分的功函数.由此推断,当两者复合后,在费米能级差的驱动下,TAz-COF表面的电子流向ZnIn_(2)S_(4),在界面处形成内建电场,这与差分电荷计算结果相一致.进一步的原位光照X射线光电子能谱研究证实,ZnIn_(2)S_(4)@TAz-COF异质结两相之间存在电荷转移,在界面处形成由TAz-COF指向ZnIn_(2)S_(4)的内建电场.这驱动了ZnIn_(2)S_(4)导带上的光生电子与TAz-COF价带上的光生空穴定向迁移和复合,而TAz-COF导带上还原能力较强的光生电子和ZnIn_(2)S_(4)价带上氧化能力较强的光生空穴被空间分离并参与光催化反应.在以水为电子供体的光催化还原CO_(2)反应中,该异质结材料表现出较好的还原CO_(2)到CO活性和良好的稳定性,其转化效率可与部分金属催化的CO_(2)还原体系相当.密度泛函理论计算和原位光谱分析结果表明,吖嗪基团是CO_(2)分子的吸附和活化位点,吖嗪中的氮原子与CO_(2)中的碳原子的强相互作用确保了CO_(2)向COOH*中间体的转化,最终通过光生电子和质子的协助在COF表面转化为CO.综上所述,本文制备了ZnIn_(2)S_(4)@TAz-COF异质结光催化材料.在可见光照射下,该材料界面处形成的内建电场有效驱动了光生电子和空穴的定向迁移,使得COF导带上具有较强还原能力的光生电子与ZnIn_(2)S_(4)价带上具有较强氧化能力的光生空穴实现了高效的空间分离.在没有金属助催化剂和空穴牺牲剂的条件下,ZnIn_(2)S_(4)@TAz-COF复合光催化剂表现出较好的光催化CO_(2)还原活性.本工作不仅为深入理解非金属位点催化CO_(2)还原机理提供了新视角,也为设计和构建高效CO_(2)还原光催化材料提供了参考.

摘要：共价有机框架材料(COFs)是由有机单元通过共价键连接而成的晶态多孔有机聚合物.因其具有长程有序、高表面积和结构可预先设计等特点,为解决日益严重的环境和能源问题提供了新兴的材料平台,在光(电)催化领域得到广泛关注.负载型单位点催化剂具有最大的金属原子利用率和明确的活性中心,对提高原子利用效率、揭示催化反应机制和提升催化性能等具有重要意义,成为近年的科研前沿.基于单位点催化和COFs材料的独特优势,利用COFs材料作为支撑材料锚定高度分散的单位点,如单个金属离子、单原子、单个活性位点或金属团簇等,设计和制备基于COFs的单位点光(电)催化材料成为当前催化科学领域的研究热点之一.近年来,国内外研究人员在设计合成COFs基单位点光(电)催化材料方面取得诸多重要进展.本文综述了COFs基单位点光(电)催化材料的结构特点、设计原则、催化机理及其在光-电催化领域的应用.总结了COFs基单位点材料在光(电)催化应用方面的基本依据和适用光(电)催化的COFs材料的一般合成方法,讨论了COFs基单位点光(电)催化材料的设计原则及优缺点.概述了COFs基单位点光(电)催化材料在光催化分解水、光催化制备H_(2)O_(2)、光催化CO_(2)还原、光催化N_(2)还原、光催化降解污染物、光催化有机转化及电催化分解水、电催化CO_(2)还原、电催化产氧、氧还原和N_(2)还原等领域的最新研究进展,并着重介绍了催化机理.此外,介绍了COFs基单位点光(电)催化材料常用的先进原位表征技术,如原位红外和原位X射线光电子能谱,并对其他先进的原位技术如原位X射线吸收光谱和原位电子顺磁共振光谱等在COFs基单位点催化中的应用进行了展望.总结了理论计算在揭示COFs基单位点光(电)催化材料催化活性来源中的重要作用,并提出用于光催化和电催化的修饰策略.同时指出COFs基单位点材料在光(电)催化领域所面临的挑战和未来的发展机遇.综上,期望本文为COFs基单位点材料在光(电)催化领域的应用提供一些借鉴.

摘要：利用太阳能和半导体催化材料将CO_(2)还原为具有高附加值的含碳化学品为解决能源危机等问题提供了一个有前景的解决方案.目前半导体光催化CO_(2)还原的效率仍然很低,这主要是光激发的载流子复合严重等问题导致的.探索有效策略来增强半导体光催化材料光生电荷分离和传输性能被认为是提高CO_(2)还原效率的关键之一.设计制备具有定向电荷传输性能的光催化材料将有助于抑制光生电荷复合,从而实现高效光催化性能.线型共轭有机聚合物具有直链状结构、明晰和多样的元素组成、良好的水热稳定性等优点在光催化领域受到持续的关注和研究.本文通过均苯四甲酸二酐和二胺单体的缩合反应制备了三例晶态线型共轭聚酰亚胺材料用于光催化CO_(2)还原.利用粉末X射线衍射、傅里叶红外光谱、扫描电子显微镜、透射电子显微镜、紫外可见吸收光谱和气体吸附测试等对合成的聚酰亚胺的晶态结构、光吸收性质、形貌结构和孔结构等进行了表征.利用光电化学、电子顺磁共振波普分析、电位分析和密度泛函理论计算等研究了构筑单元的电子推拉效应对聚合物电荷分离及催化性能的影响.结果表明,三种结晶型聚酰亚胺均对CO_(2)具有良好的吸附能力且满足光催化CO_(2)还原电势的能带结构要求.光生载流子的复合程度随着重复结构单元偶极距的增强而降低,其中基于苯并噻吩砜的晶态线型聚酰亚胺(CLP-CS)具有最优的载流子分离能力.在光催化CO_(2)还原反应中,CLP-CS表现出高达1700μmol h-1gcat-1的CO析出效率和90%的选择性.CLP-CS在高低温和紫外灯照射等极端条件下,仍保持良好的结构稳定性和催化活性.实验发现,聚合物的CO_(2)还原活性与重复结构单元的偶极距及方向密切有关.局部结构的不对称性,扩大了分子偶极,增强了材料的内建电场驱动力.此外,长程有序的线型结构为光生电荷传输提供了快速迁移通道,促进了载流子迁移.综上,本文报道了基于晶态线型聚合物的光催化体系,为实现光生电荷定向传输和开发高效光催化材料提供了途径.

摘要：焊缝熔透的识别与控制对提高快频脉冲TIG焊(Fast-frequency Pulsed Tungsten Inert Gas welding,FFP-TIG welding)的焊接质量和自动化水平具有重要意义。熔池图像可以作为卷积神经网络(Convolution Neural Network,CNN)的输入来识别熔透状态,但模型往往较为复杂,难以部署于工业边缘设备中,同时缺乏基于识别结果的熔透状态控制方法。针对该问题,搭建视觉传感系统来构建304不锈钢FFP-TIG焊熔池图像数据集,包括未熔透、适度熔透和过度熔透三种标签;开发基于知识蒸馏(Knowledge Distillation,KD)的熔透识别模型,利用MobileNetV2作为教师模型,用于训练自定义的学生模型ResNet-KD;基于ResNet-KD的softmax层输出向量设计模糊控制器,实时调整快频基值电流,实现熔透状态的闭环控制。结果表明,ResNet-KD在验证集上的准确率达到了97.60%,在预设电流、变散热及热量积累的工况下,模糊控制器均有良好的性能。

摘要：电化学CO_(2)还原(CO_(2)RR)是一种很有前景的技术,可以将二氧化碳转化为多种增值化学品,从而达到减缓温室效应的目的.然而,实现目标产品的高催化活性、选择性和稳定性仍然是一个很大的挑战.本文通过还原Sn掺杂的Bi2S3制备了间隙掺杂的Snx-Bi (x为Sn与Bi的原子比,x=1/2,1/16,1/24或1/40)纳米线束(NBs).值得注意的是,Sn1/24-Bi NBs在1400 mV的宽电位窗口内表现出超高的甲酸盐选择性(从-0.5到-1.9 V vs.可逆氢电极(RHE),法拉第效率超过90%),在-1.9 V ***时,电流密度达到了-319 mA cm^(-2),可满足工业使用需求.此外,还实现了在~-200 mA cm^(-2)条件下超过84 h的超长稳定性.实验结果和密度泛函理论计算表明,间隙掺杂Sn优化了*OCHO中间体的吸附亲和力,降低了铋催化剂的电子转移能垒,从而获得了显著的CO_(2)RR性能.本研究为设计具有优异催化活性、选择性和耐久性的掺杂型电催化剂用于CO_(2)RR为甲酸盐提供了启示.

摘要：基于ASM解析字节码文件的算法,提出一种基于Java字节码的软件设计信息提取的方法.在此方法基础上,设计并实现了以Java字节码文件作为输入,MS Word格式的软件设计说明文档作为输出的原型系统.运行结果表明,该方法对大部分字节码文件的解析和提取效果比较理想.

摘要：对预报员暴雨预报培训强调建立预报思路的训练,重点是建立预报思路,识别和确认暴雨的影响系统(尤其是直接影响的天气系统),判断未来暴雨可能发生时间,地点和降雨量。2010年中国气象局出台了《关于加快气象培训体系建设的意见》,要求根据现代气象业务改革发展需要,着眼于提高一线业务人员岗位适应能力,实施知识更新培训和转岗培训。

摘要：流动人口的职住情绪能够反映其工作与生活状态。本研究首先基于2017年北京市微博大数据,利用jieba分词结合人工筛选得到流动人口发布的微博文本;其次,对Roberta-wwm-ext-large模型进行迁移学习识别北京全人群与流动人口的微博情绪;然后,结合POI数据与微博发布时间得到流动人口的职住分布;最后,基于微博情绪与职住分布得到流动人口的职住情绪,利用Getis-Ord Gi^(*)挖掘职住情绪的空间聚集模式,采用地理探测器分析影响职住情绪热点分布的因素。实验表明,北京流动人口情绪均值(0.56)稍低于北京全人群(0.57)(P<0.01),但整体表现为积极;从空间分布来看,流动人口在东、西城区情绪均衡,西北部科技创新区情绪相对于流动人口情绪均值较为低落,而东南部中心商务区、文化交流区及国际化社区情绪较高涨;从情绪与职住的关系来看,流动人口的工作情绪与从事的工作类型有关(q=0.03,P<0.05),高新技术产业园、工业园、物流产业园的流动人口从业人员的工作情绪相对于流动人口工作情绪均值较为消极,健康产业园、文化创意产业园、农业园的流动人口从业人员的工作情绪较积极;流动人口的居住情绪与居住环境有关(q=0.06,P<0.1),居住在远郊区的流动人口情绪相对于流动人口居住情绪均值较为消极,居住在近郊高密度的流动人口情绪较为积极。因此,相关部门应重点关注从事高新技术产业、工业、物流产业的流动人口以及居住在远郊区的流动人口。

摘要：网络研修是促进教师专业发展重要途径。传统教师网络研修协作效果评价,存在过程性证据匮乏、师生发展评价分离、可靠性较弱等问题。而增值性评价的过程性、发展性、动态性等特征可消弭传统评价的不足,为教师网络研修和学生发展有机融合提供新思路。教师网络研修增值性评价模型基于评价三角理论构建,将协作活动作为认知角,过程数据作为观察角,协作结果作为解释角,分别为增值性评价实施提供基础、证据和方法。该模型遵循以活动挖掘教育证据,以证据描述推理过程,以推理建构循证体系的逻辑过程,有助于丰富循证评价的实践路径。通过认知网络分析法与回归模型分析法验证的结果表明:网络研修协作活动有助于教师技能、知识、身份、认识论和价值观的综合发展,有助于学生发展的正增值。可见,以增值性评价为理念、以过程性数据为证据、以活动设计为引领的全流程评价,能够提高教师网络研修协作效果并促进师生的共同发展。未来循证评价的相关研究,将以教学证据为核心,以育人发展为根本,以智能技术为保障,共绘教育评价新范式。