摘要：一维非共轭烷烃链虽不具富电子或少电子特征,但常存在于单分子器件或多肽、蛋白质等生物分子中,对电子传输产生重要影响.为理解这类物质的电子输运特征,本研究设计了一维线性非共轭(CH2)n分子结模型,并利用密度泛函理论结合非平衡态格林函数的方法,对(CH2)n(n=1-12)线性分子链与两个石墨烯电极耦合而成的分子结进行了第一性原理计算.结果表明,CH2分子链随着n值的变化,其电导值表现出明显的奇偶振荡现象,并且随着链长的增加呈指数级的衰减,这一结果与实验研究取得了很好的一致性,为理解和设计性能更加优良的单分子器件提供了重要理论依据.

摘要：为了在宽频内实现可开关的高效率线极化转换,设计了一个嵌入PIN二极管的十字架型极化转换超表面。仿真结果显示,当PIN二极管处于导通状态时,在4.03~7.71 GHz范围内,该超表面的极化转换率超过90%,相对带宽为62.7%;当PIN二极管处于截止状态时,该超表面在工作频段相当于反射板。通过理论分析和表面电流分布解释了极化转换机理。最后,对所制作样品的实验测量进一步证实了该超表面可开关的极化转换效果。所设计的超表面有望应用于电磁兼容和极化探测等领域。

摘要：过氧化氢(H_(2)O_(2))是一种多功能氧化剂,利用地球上丰富的水和氧合成过氧化氢是解决能源危机和环境修复的一种有前景的方法.共价三嗪框架(CTFs)因具有独特的稳定结构以及π共轭sp^(2)碳结构上功能基团的高可设计性,其作为光催化剂而备受关注.然而,由于共轭键的可逆性较差,极大地影响了电荷的分离和转移.为了提高载流子分离效率,目前的策略主要为开发高结晶结构或在CTFs骨架中加入具有不同电离势和电子亲和力的供电子和接受电子单元,但催化性能和太阳能化学转化(SCC)效率仍然低于预期.碳点(CDs)具有类分子特性,可以通过表面接触或结合改变材料的微观结构和物理性能,起到调控光生电荷行为的作用.因而,本文把CDs引入到CTFs分子中,使其充当电荷分离器,提升光生载流子的利用效率.本文提出一种可扩展的方法,使1,4-二氰苯(DCB)、CDs和碱金属盐在溶液中发生选择性吸附反应,去除溶剂后制备出预混物,然后再以CF_(3)SO_(3)H为催化剂,在空气氛围内直接加热预混物至250℃并反应8 h,获得具有高结晶CTFs与CDs的复合光催化剂(CDs@CTFs).透射电镜、X射线光电子能谱(XPS)等结果证明了CDs引入到CTFs插层中.粉末X射线衍射结果表明,适量的CDs可以提高CTFs的结晶度.紫外-可见吸收谱表明CDs的引入扩大了可见光的吸收范围.Zeta电位、光致发光光谱等结果表明,二价和多价阳离子同时与两个或两个以上的CDs相互作用,导致其溶胶溶液的不稳定性和表面电子态的改变,影响了光催化剂性能.XPS、红外光谱、热重分析(TGA)等表征结果表明CDs表面羧基的H+离子可能被碱金属离子取代,从而调节表面电荷分布,促进电荷分离和转移.电荷牺牲实验、原位漫反射红外傅立叶变换光谱和电子顺磁共振谱测试结果表明,CDs@CTFs可以实现氧还原反应和水氧化反应双通道产H_(2)O_(2).通过使用已知的电子受体和电子供体来识别CDs和CTFs之间的电荷转移过程,并结合对空穴传输层器件的暗I-V曲线测试结果,揭示了CDs具有空穴存储功能.所制光催化剂的H_(2)O_(2)产率为2464μmolh^(-1)g^(-1),全光谱光化学转化效率为0.9%,500 nm的表观量子产率为13%,超过了目前报道的大多数光催化剂.结合理论分析结果表明,CDs可以作为空穴提取剂有效地驱动激子解离,并为水氧化反应提供活性位点;研究发现碱金属离子在合成过程中与CDs表面的羧酸基团相互作用,增强对CTFs的空穴提取能力,加速光催化生成H_(2)O_(2).此外,所制光催化剂在自然阳光下可连续工作产H_(2)O_(2),且光催化性能经过100 d循环使用仍表现出高的稳定性.综上所述,本文开发了一种简便且可扩展的方法,将CDs引入到CTFs中,以实现高效的光催化产H_(2)O_(2).CDs通过其界面产生的内电场从CTFs中提取光生空穴,并在CTFs上充当空穴存储层.此外,碱金属离子能显著调节内部电场强度,使CDs@CTFs具有更显著的光催化性能.本工作揭示了一种新的设计策略来调控有机共轭聚合物中的载流子分离和迁移.

摘要：利用混合配体设计、合成了2种新颖的金属有机配位聚合物:[Cd(HDCPN)(1,4-bib)0.5(H2O)2]n(1)和{[Zn(HDCPN)(1,2-bimb)]·H2O}n(2)(H3DCPN=6-(3,5-二羧基苯基)烟酸,1,4-bib=1,4-二(1-咪唑基)苯,1,2-bimb=1,2-二(咪唑-1-基甲基)苯),并通过单晶X射线衍射、红外光谱(IR)、热重分析(TG)和粉末衍射对配合物1和2进行结构表征。结构分析表明1和2都显示一维链结构,并通过π…π作用堆积成三维网络空间结构。进一步研究了配合物1和2的荧光性能及1在水溶液中对阳离子和阴离子的识别。荧光检测显示,配合物1在水溶液中高灵敏识别Fe^3+、Cr2O7^2-和CrO4^2-离子。同时研究了配合物1对Fe^3+、Cr2O7^2-和CrO4^2-的荧光猝灭机理。

摘要：针对现有柔性高分子复合膜水汽阻隔性能偏低,且水汽透过率、机械力学强度和光学透过率等多性能难以同时优化的矛盾问题,开发了一种新型氧化镁掺杂环烯烃共聚物复合膜(MgO/COC)。探索了MgO含量对复合膜力学性能、热性能、疏水性能以及水蒸气阻隔性能的影响。研究结果表明,MgO在COC复合膜中具有良好的分散性。当1%(质量分数)MgO掺杂COC时,接触角达到最高(106.8°),表明MgO/COC复合膜具有良好的疏水特性。复合膜的水蒸气阻隔性能比纯COC膜提高了63.1%,最小水汽透过率达到0.21 g/(m^(2)·d),是目前公开报道掺杂型高分子复合膜水汽透过率的最低值。优异的水汽阻隔性能归因于MgO与水汽反应特性形成了氢氧化镁,同时氢氧化镁具有优异水汽阻隔性能。该复合膜双机制水汽阻隔特性为食品包装和医药包装的水汽阻隔设计提供新的思路。

摘要：针对目前光纤光栅解调系统算法复杂,需要借助上位机进行解调的不足,设计了一种基于卡尔曼滤波算法的嵌入式光纤光栅解调系统。该系统在STM32嵌入式平台上采用卡尔曼滤波算法,结合趋势判断算法实现了FBG中心波长的快速解调。实验结果表明,系统的测温精度可达±0.1℃,对FBG温度传感器中心波长的解调稳定性可达±3 pm,温度与波长线性变化的拟合度可达0.998以上,能够满足实际工程应用的需求。

摘要：报道了无金属参与的连续的催化型Ugi三组分/炔烃-叠氮环加成反应一锅合成[1,2,3]三唑并[1,5-a]喹喔啉.该反应使用邻叠氮基芳胺、炔醛以及异腈为原料,在磷酸催化下发生催化型Ugi三组分反应,随后在甲苯中加热发生环加成反应以55%~85%的收率得到[1,2,3]三唑并[1,5-a]喹喔啉.

摘要：近年来,石墨烯、金属有机框架(MOFs)、聚合物、生物大分子等碳基材料在物理、化学、材料、生物学等领域受到了持续增长的关注,但由于其微观结构在电子束辐照下的不稳定性导致原子分辨率的实验观察仍面临巨大的挑战。原子结构的认识不足严重限制了对此类材料的深入理解及潜在应用研究。近年来,低加速电压、低电子剂量与低温电子显微学(TEM)亚埃分辨率的革命性突破,极大地促进了对电子束敏感材料结构与化学组成的原子尺度解析。特别是对轻元素原子成像的能力有助于深入研究新型碳基材料的结构和性能。本文总结了先进电子显微学中各种成像与谱学技术的新进展,及其在石墨烯基材料、MOFs、聚合物、生物大分子等碳基材料研究中的应用,并探讨了当前材料研究面临的挑战与电子显微学的发展趋势,以期助力对新型碳基材料构效关系的深入理解和设计开发。

摘要：分离纯化绣球菌子实体多糖得到单一组分,研究其结构和免疫活性,探究绣球菌单组分多糖结构与免疫活性之间的关系。以绣球菌子实体粗多糖为原料,经HZ-830大孔树脂、DEAE-52和Sephadex-G 100分离纯化后得到单组分多糖,命名为SlP,采用高效凝胶渗透色谱、红外光谱、离子色谱、核磁共振、原子力显微镜、扫描电镜、刚果红染色等对SlP结构进行鉴定。用MTT法检测SlP对巨噬细胞RAW 264.7增殖的影响,中性红染色测定SlP对巨噬细胞的吞噬能力。取细胞上清液,检测上清液中巨噬细胞NO的生成量。收集细胞,提取总RNA,采用荧光定量RT-PCR测定巨噬细胞TNF-α、IL-1β、IL-6、IL-3、IL-10、IFN-βmRNA的表达量。结果表明SlP是一种由葡萄糖构成的β-葡聚糖,分子质量集中在1.04×10^(4)u,具有三螺旋结构,表观呈现大小、形状不一、无规则的碎片状,分子间呈现无规则的线团和岛屿状,链间缠绕并具有分支状结构。SlP在质量浓度1.95~31.25μg/mL范围能促进RAW264.7巨噬细胞增殖;在质量浓度为7.81μg/mL时,促细胞增殖能力最强;在质量浓度1.95~7.81μg/mL范围时,能显著提高巨噬细胞的吞噬能力、NO分泌量,增加细胞内TNF-α、IL-1β、IL-6、IL-3、IL-10、IFN-β免疫因子mRNA的表达量,且呈剂量效应关系。SlP可作为一种良好的功能食品原料应用于食品工业上。

摘要：磁性橡胶具有优异的磁控力学性能,在军事、医疗等领域具有广泛的应用前景。然而,磁性橡胶面临的磁流变效应较低且与机械力学性能相矛盾的难题,极大地阻碍了其工程化应用。为此,采用机械共混法,选取羰基铁粉为磁性粒子,制备了GO含量分别为0 phr、0.5 phr、0.8 phr、1.1 phr和1.4 phr的多孔结构磁性天然橡胶(PMR),并对其微观形貌、磁性能、磁流变性能和机械力学性能进行了系统研究。结果表明,PMR具有圆形闭孔的多孔结构,该结构特征的基体弹性模量较低,利于基体中的磁性粒子在磁场作用下沿磁场方向移动,从而使PMR具有高磁流变效应。随着GO含量的上升,PMR的拉伸强度先升高后降低,当GO含量为0.8 phr时,PMR孔洞壁的破洞现象最少、拉伸强度最大(5.02 MPa)且磁流变效应较高(422%)。适量GO的掺杂不仅完善了PMR的孔洞结构,而且提升了其机械力学性能,发挥了补强剂的作用。该研究为设计并制备具有高磁流变效应和优异机械力学性能的磁性橡胶提供了新思路。