摘要：工业化固氮合成氨主要采用Haber-Bosch法.然而,该工艺条件苛刻,需要氮气与氢气在高温高压和使用催化剂的条件下反应,耗费大量能源,同时产生温室气体.与Haber-Bosch法不同,光催化固氮不需要使用氢气,而是利用清洁的太阳能和水直接提供固氮反应所需的还原电子和质子,反应耗能低且绿色无污染,是一种理想的固氮方法.然而,目前光催化固氮合成氨受限于光催化剂载流子分离效率低、氮气吸附和活化难,总体固氮效率仍然很低.大量研究证明,构建梯型异质结是一种改善光催化活性的有效手段,这是因为梯型异质结体系不仅有效分离光生载流子,而且保留了光生空穴和电子的强氧化还原能力.另外,表面缺陷不仅可以充当吸附位点,有效调控表面N2分子的吸附特性,还可以起到活化N2分子的作用.本文设计了富含空位的In_(2)O_(3)/ZnIn_(2)S_(4)梯型异质结,系统考察了复合体系中组分配比对晶型结构、微结构和光学吸收等的影响,并通过XPS谱研究了In_(2)O_(3)和ZnIn_(2)S_(4)之间存在强的相互作用,这为光生载流子的高效分离奠定了基础.同时,结合XPS、Raman和EPR测试揭示了材料中表面空位的成功构筑.在此基础上,深入研究了In_(2)O_(3)/ZnIn_(2)S_(4)梯型异质结在室温常压下光催化固氮合成氨的活性.研究结果表明,所有的梯型异质结均展现出明显的光催化固氮活性,其中50 wt%In_(2)O_(3)/ZnIn_(2)S_(4)梯型体系具有最高的光催化固氮活性,自然光照射2 h产生的氨气浓度达到18.1±0.77 mg·L-1,分别是In_(2)O_(3)和ZnIn_(2)S_(4)的21.0和2.72倍.并且该复合体系具有较高的光催化稳定性,在连续循环使用6次时,产生氨气浓度仍然可达到16.3±0.86 mg·L^(-1).荧光光谱测试、光电化学测试和表面光电压测试证明了电荷的有效分离和转移.综上,构建In_(2)O_(3)/ZnIn_(2)S_(4)梯型体系后,所制备的In_(2)O_(3)/ZnIn_(2)S_(4)活性得到增强,这主要归因于空位对氮气的吸附和活化作用以及梯型异质结中载流子的高效分离机制.另外,研究表明·CO_(2)-物种是光催化固氮合成氨的主要活性物种.

摘要：结合Fe_(3)O_(4)@SiO_(2)(M)超顺磁胶体粒子动态连续的磁致变色和碲化镉量子点(CdTe QDs)瞬时发射的光致发光特性,采用聚二甲基硅氧烷(PDMS)弹性体封装含有M胶体粒子和CdTe QDs的乙二醇(EG)微液滴,制得了具有多重变色功能的M/QDs/EG/PDMS复合薄膜.利用光学显微镜、光纤光谱仪、荧光光谱仪、数码相机、拉力试验机对复合薄膜的内部结构、光学性质及力学性能进行表征.结果表明,在外界磁场的诱导下,复合薄膜瞬时呈现明亮的结构色,且随着磁场强度的降低,复合薄膜的衍射波长发生连续红移,移动范围可达145 nm.此外,在紫外光的激发下,复合薄膜可呈现特定波长的荧光发射,具备良好的光致发光特性.同时,复合薄膜断裂伸长率可达132%,表现出良好的弹性,这为其附着在不同材料表面实现防伪应用提供了基础.进一步地,通过图案化设计,可制得响应变色迅速、图案隐现可逆、颜色变化多样的防伪薄膜,这有利于其在信息加密和高级别防伪领域中的应用.

摘要：针对吸附法处理染料废水易产生二次污染和基于过一硫酸氢盐(PMS)的高级氧化技术降解有机污染物易受水体复杂成分影响的问题,设计构筑具有吸附和活化PMS功能的铁掺杂纤维素纳米纤维/还原氧化石墨烯气凝胶(CNFs/RGO/Fe)用于吸附-降解协同处理染料废水.CNFs/RGO/Fe对阳离子染料具有良好的选择性吸附功能,其对亚甲基蓝(MB)、罗丹明B (RhB)和结晶紫(CV)的最大吸附容量分别高达655.1 mg/g、696.5 mg/g和962.1 mg/g,吸附过程符合准二级动力学模型和Langmuir等温模型.将吸附染料的CNFs/RGO/Fe置于PMS溶液中,可以促进PMS活化产生大量·OH,实现对吸附质的降解和气凝胶的再生.经5次吸附-降解循环后,CNFs/RGO/Fe对染料去除率仍保持在75%以上,表现出良好的重复使用性.本研究有望为去除复杂水体中有机污染物提供新思路.

摘要：针对机载多输入多输出(Multiple-In Multiple-Out,MIMO)雷达资源受限,从而导致目标检测性能下降的问题,提出一种改善基于MIMO雷达的空时自适应处理(Space Time Adaptive Processing,STAP)检测性能的收发空时资源配置(Transceiver Space-Time Resource Allocation,TST-RA)方法.所提方法利用所构建包含待配置收发空时资源的MIMO-STAP模型,基于最大化输出信杂噪比(Signal-Clutter-Noise Ratio,SCNR)准则,构造收发阵元、发射脉冲、基带波形以及接收权值联合设计问题.为求解所得复杂非线性联合优化问题,基于交替迭代策略将其分解为相互独立的子问题,而后利用如下方法高效求解各子问题:基于逐次凸逼近(Sequential Convex Approximations,SCA)方法选择最优天线脉冲子集,基于半正定规划(SemiDefinite Program,SDP)及随机化方法优化发射波形,基于最小方差无畸变响应(Minimum Variance Distortionless Response,MVDR)准则设计接收权,从而获得联合优化问题的有效求解.仿真结果验证了所提算法的有效性.

摘要：利用SiO_(2)胶体粒子构筑三维蛋白石光子晶体阵列,并将其嵌入聚二甲基硅氧烷(PDMS)弹性体内,制备了一种具有力致变色性能的透明光子晶体薄膜。采用SEM、光纤光谱仪、拉力试验机、数码相机对光子晶体薄膜的结构、光学性能进行了表征,并研究了其在防伪中的应用。结果表明,施加拉力时,该透明光子晶体薄膜显现结构色,其最大反射波长随拉伸量的增加可发生持续蓝移,撤销拉力可逆回复至初始状态,且即使经历100次循环拉伸,光子晶体薄膜仍保持最大稳定的光学性能。将光子晶体薄膜进行图案化设计,通过施加或撤销拉力可使隐藏于其中的图案快速显现或消失,表明制备的光子晶体薄膜在防伪领域具有广阔的应用前景。

摘要：相似模拟试验方法是矿山工程研究中一种重要的研究手段,它在解析岩层移动、矿山压力、多场耦合等方面具有明显优势.为进一步优化这种试验方法,本文利用3D打印技术制作缩尺支护构件并将其植入相似物理模型,整套模拟系统按照30∶1的比例以工程模型为原型进行缩尺,其中煤岩层和支护系统均遵照等强原则进行还原.缩尺煤岩层采用混凝土材料制备,缩尺支护系统采用不锈钢粉末3D打印制作成型;同时,本文设计加工了能够将相似物理模型适用于MTS伺服压力试验机的高强加载框架.测试中,通过声发射、数字散斑以及全程录像分析模型的微观破坏机理、位移场变化过程以及模型失效特征.测试结果表明:巷道周边关键测点位移变化、巷道和支护系统变形失效特征以及整体岩层变形破坏分区与真实情形高度吻合,符合矿山压力作用下的岩层变形规律.此外,声发射特征表明模型在多次受载过程中表现出凯瑟效应.本研究认为采用内置等强缩尺的3D打印支护系统具有极好的适应性,可提高测试精度,对于提升相似物理模拟研究水平具有参考价值和现实意义.

摘要：多相旋流在航空流控系统、化工匀浆搅拌、连铸过程浇注和核电冷却堆分离等工程领域广泛产生,其形成演变中多相耦合冲击振动动力学特性是具有高度非线性特征的复杂动力学问题。针对上述问题,文中提出了一种基于流固耦合的动力学模型和位移响应求解方法研究多相旋流冲击振动动力学行为。基于振动检测法原理,设计了多通道传感的旋流冲击振动观测平台,采用信号处理算法对流体冲击振动信号进行特征提取以判断旋流临界过渡状态,并提出一种基于小波的旋流非线性冲击振动突变识别方法。研究发现:旋流贯穿后高频段的振动幅值增大,小波变换dw4突变、高频能量结构的随机性脉冲分量和非线性阶跃等多重特征信息融合可用于多相流体耦合过渡状态的在线检测。

摘要：工业设备运行状态直接影响到最终产品质量,有必要对设备运行过程开展监控,因此着重对工业设备运行数据中存在的不同阶次信息以及多模式等复杂数据特性展开讨论.针对过程中存在的不同阶次信息问题,首先通过引入最大交互熵展开与偏最小二乘方法,将原始空间信息分解为高阶和低阶信息,并构建相应隐空间模型来提取高阶与低阶质量相关关系;其次,针对过程中存在的多模式运行问题,提出公共-特有信息提取算法,并结合高阶-低阶信息结构,将原始空间信息进一步分解,并构建相应隐空间模型;再次,设计在线监控算法,可有效判断过程中存在的模式切换或故障,提高了多模式过程监控算法效果;最后,相关算法在实际工业设备运行环境中进行了验证,结果表明,所提出的算法在设备多模式运行状态监测中的效果相比传统方法有较大优势.

摘要：在电化学界面,电催化过程通常包括电子转移、吸附和脱附、静电相互作用、溶剂化及去溶剂化等多步过程,深入理解电催化反应机理极具挑战性.对纳米结构电化学界面(电极)处电催化过程的深入理解十分有助于阐明电催化反应机理和设计高性能电催化剂材料.电催化活性通常与电催化剂表面局域化的活性位点密切有关.在反应条件下,电催化反应过程的研究极大依赖于高分辨表征技术.经典的宏观电化学表征方法仅可以提供不同界面位点的平均信息,很难分辨一些特殊结构位点(如缺陷、晶界、边缘位点)的相关重要电化学信息.原位电化学扫描探针显微镜技术,包括电化学扫描隧道显微镜(EC-STM)、电化学原子力显微镜(EC-AFM)、扫描电化学显微镜(SECM)及扫描电化学池显微镜(SECCM),能够在纳米及原子尺度研究电催化反应过程,弥补了宏观表征方法的不足,为探究构效关系和解析电催化反应机理提供了机遇.本文介绍了各种扫描显微技术的基本原理、特点及优劣势,并且概述了各项技术在电催化领域研究的重大进展.EC-STM和EC-AFM能够原位表征电催化过程中的纳米尺度表面结构演变及吸附/脱附过程,但无法直接测量局部电化学活性(法拉第电流).通过SECM和SECCM可以检测微区电化学信号,并获得电化学通量和电化学反应动力学信息,可作为EC-STM和EC-AFM的补充技术.结合二者的优势,进一步介绍了双探针结合技术(SECM-AFM,SECM-STM,SECM-SICM及SECM-SECCM)的原理和关键电催化应用.随后,从揭示构效关系、结构演变/稳定性、反应物或中间物的吸附、反应路径和选择性等角度,总结了这些原位电化学扫描探针显微镜技术在电催化领域(析氢反应、氢氧化反应、析氧反应、氧还原反应及CO_(2)还原反应)的最新研究进展.最后,对原位电化学扫描探针显微镜技术在电催化领域研究的挑战及未来发展进行了展望.

摘要：基于势流理论,采用面元法建立Windfloat半潜浮式风机平台的频域水动力数值模型,探究不同结构参数(立柱直径、立柱间距以及吃水深度等)下的Windfloat半潜浮式风机的稳性、附加质量、辐射阻尼与一阶波浪激励力的变化规律。研究结果表明:立柱直径对Windfloat半潜浮式风机平台的稳性、附加质量、辐射阻尼以及一阶波浪激励力有较大影响。平台吃水的改变对附加质量影响较大,对辐射阻尼与一阶波浪激励力影响较小。立柱间距的改变不仅会影响水动力系数,同时会导致Windfloat半潜浮式平台水动力系数在高频区域的峰值对应频率产生偏移。