摘要：(S)-1-(2-氟苯基)乙胺是药物合成中重要的手性砌块,ω-转氨酶被认为是一种催化制备手性胺的绿色、高效催化剂。本研究通过基因挖掘手段从NCBI数据库获得来源于氧化亚铁假古布尔班克氏菌(Pseudogulbenkiania ferrooxidans)的新型ω-转氨酶(PfTA),对其进行半理性设计,得到一株酶活性提高的突变株Y168R/R416Q,其可高选择性催化2-氟苯乙酮合成(S)-1-(2-氟苯基)乙胺,反应10 h后产率达83.58%,对映体过量值(enantiomeric excess,ee)大于99%。与野生型(wild type,WT)相比,突变株Y168R/R416Q的比酶活提高了11.65倍,达到47.04 U/mg,催化效率kcat/Km提高20.9倍。分子对接和结构模拟分析表明,突变后酶的活性口袋拓宽,底物2-氟苯乙酮进入酶活性中心的空间位阻减小,从而有效提高了突变体的催化效率。

摘要：针对纳米台阶物体的形貌测量要求,设计与搭建了部分相干光离轴像面干涉测量系统。相位解包裹作为干涉测量的关键环节,要求速度快、精度高、适应性强。分析了5种常用相位解包裹算法的特点,并结合纳米台阶的形貌特点提出了一种基于区域分割的融合算法。该算法通过光强度图与枝切线结合求解各分割区域的质量,在高、低质量区域分别用无权最小二乘法与枝切法相位展开,以满足测量实时性与精确性的要求。实验结果表明:所提算法具有较强的抗噪性,其计算耗时仅为枝切法的27.92%,对65.1纳米台阶高度样板测量相对误差仅为1.1%,对残差点具有一定抗干扰性,在纳米台阶形貌测量方面具有一定应用价值。

摘要：丁二烯选择性加氢是提升碳四综合利用效率的关键技术,因此受到了工业界和学术界的广泛关注.然而,在实际操作过程中,原料中的单烯烃也可能发生加氢,这降低了整个工艺过程的经济性.此外,丁二烯分子内含有两个共轭的C=C双键,其化学性质活泼,容易在金属催化剂表面发生聚合生成碳沉积物,从而导致催化剂失活.因此,如何提高烯烃的选择性和催化剂的稳定性成为一项挑战.目前,丁二烯加氢反应主要采用Pd,Pt,Au等贵金属催化剂,但贵金属的高昂价格和稀缺性限制了其大规模应用.因此,开发基于廉价金属的替代催化剂具有重要意义.镍基体系在丁二烯的选择性加氢中显示出一定潜力,然而,其实际应用受到积炭和过度加氢导致的严重失活等问题的影响.本文在前期工作固相法合成Ni_(3)ZnC_(0.7)@C(采用无溶剂的固态反应法合成,将金属硝酸盐与双氰胺机械混合,再于氢气下高温还原制得,其中Ni_(3)ZnC_(0.7)颗粒外围具有碳层覆盖,详见Dalton Trans.,2023,52,11571–11580)基础上,通过对Ni_(3)ZnC_(0.7)@C进行可控的空气氧化处理去除碳层,设计制备了一种具有双核壳结构的Ni_(3)ZnC_(0.7)@Ni@C新型催化剂.该催化剂的特点是金属镍小团簇均匀分散在中心Ni_(3)ZnC_(0.7)纳米粒子上,而Ni_(3)ZnC_(0.7)@Ni被全部包裹在多孔碳壳中.利用高角度环形暗场扫描透射电子显微镜、高分辨透射电镜、热重分析和Ar离子溅射X射线光电子能谱等技术进行了表征,并提出了氧化过程中催化剂组成与结构的变化规律.实验结果表明,Ni_(3)ZnC_(0.7)@Ni@C催化剂在丁二烯选择性加氢反应中表现出较好的活性和稳定性,其性能超过了Ni_(3)ZnC_(0.7)@C和很多文献报道的镍催化体系,如Ni_(3)InC0.5和Ni_(3)In合金等.此外,本文还发现Ni_(3)ZnC_(0.7)@Ni@C催化剂在初始反应阶段的积炭行为具有自限性.相对于碳载体本身,反应中原位沉积的少量碳质(“软”积炭)能够在更低温度下被氧化,并且碳沉积在反应初期达到平衡,该现象不仅能够抑制催化剂的进一步失活,还可以显著提高总丁烯的选择性.在温和反应条件下,Ni_(3)ZnC_(0.7)@Ni@C催化剂能够获得高于93%的总丁烯选择性和98%的转化率,并且在长达80 h测试中依然保持催化性能稳定.综上,本文通过利用镍及其间隙化合物的独特性质,开发了一种高活性、高选择性的非贵金属催化剂.通过调节电子结构、表面反应性以及潜在的协同效应,显著提高了催化性能.此外,研究发现反应中原位生成的“软”积炭不仅能够抑制催化剂的过度失活,还有助提高催化剂的选择性和稳定性.上述结果对于研究存在类似积炭问题的其他催化过程具有借鉴意义.

摘要：传统卷积神经网络(CNN)在识别故障类型时存在从原始振动信号中提取特征不足以及提取特征过程中需要更大的感受野以充分捕获信号的时间相关性的局限.针对轴承振动信号固有的多尺度特征,提出基于空洞卷积和增强型多尺度自适应特征融合的模型(DC-MAFFM).利用空洞卷积的大感受野提取信号特征,同时引入残差连接来减少卷积层上的信息损失,从而有效过滤信号中的噪声;设计改进的多尺度特征提取模块,在不同尺度上捕获互补的诊断特征,同时在各层都进行不同尺度特征融合,充分学习信号的高频和低频特征;利用提出的特征自适应融合模块对不同尺度的特征自适应赋予权重,增强判别特征学习的能力.在2个轴承数据集上进行验证,结果表明所提模型在噪声和变工况下有较强的诊断能力.在强噪声情况下,故障诊断准确率分别达到88.08%和75.56%,与其他方法相比有显著优势.

摘要：发展海洋碳汇对于建设人与自然和谐共生的美好世界具有重要意义,红树林作为海洋碳汇的重要来源,拥有强大的固碳和储碳能力,具有较高的生态价值和经济价值,因此,加快开发红树林碳汇是应对气候变化的重要战略选择。本文基于三角模糊数和结构方程构建红树林碳汇项目风险测度模型,选取湛江红树林造林项目这一我国的代表性项目,采用净现值方法和肯定当量法对其进行实证对比分析,测度风险因素对项目价值及其投资决策的影响,从而助力红树林碳汇的高质量发展。结果表明:(1)红树林碳汇项目的开发存在一定的风险,各阶段风险按照影响由高到低,依次为核查备案阶段、决策阶段、施工阶段、运营维护阶段和设计阶段,核查备案阶段的技术风险、决策阶段的政策风险、施工阶段的市场风险、运营维护阶段的市场风险和设计阶段的人类行为风险是各阶段中影响较大的风险种类;(2)风险的发生会使红树林碳汇项目的价值降低,相比传统净现值法,肯定当量法更符合红树林碳汇项目的开发和运行情况。

摘要：数字经济的持续快速增长,已成为推动我国制造业高质量发展的重要力量。文章基于长三角城市群41个地级及以上城市2012—2021年面板数据,利用耦合协调度模型与空间杜宾模型,考察了数字经济与制造业高质量发展的耦合协调时空演化特征及其影响因素。结果表明:①数字经济与制造业高质量发展的耦合协调度不断增强。从整体上看,长三角城市群数字经济与制造业在时序演化特征方面呈现高度耦合协调发展趋势;从城市层面看,其呈现出明显的地区差异性。②不同区域数字经济与制造业耦合协调水平存在较大差异,提升空间较大。从空间演化特征看,优质协调、良好协调和中级协调占比很低,还有很大提升空间;从空间相关性看,呈现出显著的空间相关性,具体表现为空间集聚特征。③相邻城市之间数字经济与制造业耦合协调度相互影响且存在一定差异。其中,经济发展水平、金融发展水平、利用外资水平和产业结构优化对邻近地区的耦合协调度具有显著的正向促进作用,政府干预、对外开放度对邻近地区的耦合协调度具有显著的抑制作用,而人力资本没有通过显著性水平检验。最后,提出要强化顶层设计、辐射带动和支撑保障,共同为城市群数字经济和制造业高质量耦合协同发展提供源动力。

摘要：目的构建救护车车载无人机平台并验证其可行性,为区域急救医疗服务体系建设提供新内容。方法研究于2020年4月至2023年6月在杭州进行,参与单位包括浙江大学医学院附属第二医院、杭州迅蚁网络科技有限公司、杭州市急救中心,组建医工信多学科团队,充分讨论应用的场景和功能需求。然后组成工程技术团队,进行设计、制造,安装调试。通过迅蚁云-无人机管理系统软件进行模拟测试,选取浙大二院滨江院区与9个亚运会相关场地之间模拟9架/次飞行,并与救护车模拟(百度地图)行驶的距离及时间比较。最后选择上述地点之一和医院间进行多趟实际飞行测试,记录相应参数及安全性情况。结果救护车车载无人机平台由无人机、车顶机巢、云端控制平台、5G救护车四部分组成,能够承担救护车和医院之间急救物资和血液样本快速运送等任务。在软件模拟飞行测试中,无人机的飞行距离和时间分别为(9.24±5.99)km和(10.27±6.64)min,均小于救护车的行驶距离和时间(13.5±8.89)km(P<0.05)和(31±16.44)min(P<0.05)。在实际飞行测试中,无人机飞行距离和时间分别为(4.54±0.19)km和(5.04±0.21)min,均小于救护车行驶的距离和时间(5.70±0.17)km(P<0.05)和(18.64±0.67)min(P<0.05),未发生不良事件。结论本研究设计的救护车车载无人机平台的性能和安全性较好,在快速转送标本和急救物资上较道路交通具有优势,值得进一步研究。

摘要：作为美学研究的核心概念,“形式”一词挑起的分歧多于共识。作为文艺研究的重要命题,“形式与内容”的关系考辨又引发诸多论争。回到“形式论”,揭开“形式”的形式之谜,既是检视并回应问题争议的理论需要,也有直面并诠释当代艺术变革的现实价值。本文以中西形式论的比较为中心,首先辨析“形”与“form”对译背后的文化思维差异,继而通过爬梳中西形式论的三元划分逻辑,点明中西艺术始终蕴含着超越形式的反形式特征,最后以形式分析为手段,剖析当代艺术“艺术性”的意义生成机制,由此澄清新时代符号美学的范式特征与理论效用。

摘要：在跨模态行人重识别（VI-ReID）任务中，有效挖掘行人图像中的显著信息并缓解模态间存在的差异是提升模型性能的关键。现有工作主要采用基于注意力的方法来增强模型对行人身体上的鉴别特征的学习。但这种方法仅关注行人最显著的区域，而忽略了行人图像中互补的次关键线索。提出了显著性互补特征指导网络（SCFG-Net）。设计了互补特征显著挖掘（CFSM）模块，用于推理出具有全局信息的行人图像的显著特征和被注意力忽略的次关键线索，并将这些特征进行融合，以提高行人图像特征的丰富性和鉴别性。还设计了跨模态判别特征融合（CDFF）模块，用于缓解模态间的颜色差异。实验结果表明，所提出的方法在两个公开数据集上取得了显著的性能提升。在SYSU-MM01数据集的全搜索单镜头模式下，Rank-1和mAP分别达到了74.4%和70.8%。

摘要：锂电池因具有工作电压高、能量密度高、循环寿命长以及成本低等优点,在便携式电子产品及电动汽车等领域得到广泛使用。然而,在低温条件下,充电困难、放电容量低和寿命短等问题极大地限制了其在低温环境中的应用。因此,探究锂电池低温失效机制并改善其低温性能势在必行。本文从电解液设计角度,总结了电解液对低温锂电池的影响及失效机制,着重介绍了提升锂电池低温性能的策略及机理。在低温条件下,变缓的锂离子扩散、激增的电池内阻、不稳定的电极/电解液界面和潜在的锂沉积等是造成锂电池性能衰退的主要原因。电解液工程(如优化电解液溶剂、锂盐和添加剂等组分)可以拓宽电解液的液程、构建稳定的电极/电解液界面和加快脱溶剂化速率,能够有效地改善锂电池的低温性能。此外,本文强调了低温高性能电解液设计需同时满足高的离子电导率、稳定的电极/电解液界面膜和快速脱溶剂化能力3个条件,为未来新型溶剂合成与电解液设计提供了理论指导。