摘要：基于密度泛函理论(DFT)的第一原理方法计算了四方相和立方相中2种不同的Li_(7)La_(3)Zr_(2)O_(12)(LLZO)固体电解质材料的能带结构,晶格参数,态密度和成键特性。基于理论计算结果,通过电子结构特性解释了四面体相的离子电导率低于立方相的离子电导率的原因。基于LLZO的第一性原理计算,设计了2种晶体结构的LLZO材料,并通过高温固相法制备并分析了不同烧结时间的LLZO颗粒的性能。探索了合成工艺参数对Li_(7)La_(3)Zr_(2)O_(12)性能的影响。立方晶Li_(7)La_(3)Zr_(2)O_(12)(C-LLZO)的平均晶格大小为a=b=c=1.302 246 nm,而四方Li_(7)La_(3)Zr_(2)O_(12)(T-LLZO)的平均晶格大小为a=b=1.313 064 nm,c=1.266 024 nm。在1000℃下烧结12 h的C-LLZO为纯立方相,在室温(25℃)下最大离子电导率为9.8×10^(-5) S·cm^(-1)。T-LLZO在室温(25℃)下的离子电导率为5.96×10^(-8) S·cm^(-1),在800℃下烧结6 h具有纯的四方相结构,与计算结果基本吻合。